基于涡度相关技术的城市VOCs通量测定研究

VOCs是对流层大气中重要的痕量组分，是O3与SOA 形成的重要前驱物，在大气化学反应过程中扮演着重要角色，其来源与人类活动和天然源释放密切相关。随着城市规模不断扩大，VOCs 的大气污染问题日趋严峻。近年来，城市VOCs 的排量清算及其在大气化学模型中的运用成为了研究热题。然而基于生产、消费排放清单的VOCs 排量估算结果存在较大的不确定性，需与其它估算方法相互验证才能提高结果的可信度。本项目拟将质子转移质谱技术（PTR-MS）与有效离散涡度相关方法相结合，对城市VOCs 通量进行测定，着重解决参数设置、数据处理以及非理想条件等通量观测的关键问题，再此基础上使用通量贡献区分析得出基于通量测定的VOCs 排放量，再将其与通量贡献区范围内同期VOCs 排放清单进行对比研究，从而获取到更为可靠的城市VOCs 排放估计值，为城市大气污染控制措施的制定和评估提供评价手段。

VOCs是对流层大气中重要的痕量组分，是O3与SOA 形成的重要前驱物。由于与污染源强密切相关的排放通量更能够反映其污染水平和变化规律，因此本研究使用质子转移质谱技术（PTR-MS）与有效离散涡度相关法相结合的办法，针对城市VOCs 通量测定方法进行研究。着重解决了参数设置、数据处理以及非理想条件等通量观测的关键问题，从而获取到更为可靠的城市VOCs 排放估计值。以北京市的通量观测结果为例，北京市城市大气环境苯通量的平均值为0.67mg m-2 h-1，比Manchester、London、Houston的苯排放通量(0.12、0.15、0.17 mg m-2 h-1)高出了4~5倍，北京城市大气环境中甲苯通量的平均值为0.84 mg m-2 h-1比Manchester（0.28 mg m-2 h-1）、London（0.68 mg m-2 h-1）、Houston（0.58 mg m-2 h-1）要高，与Mexico City（0.83 mg m-2 h-1）甲苯排放通量大致相当。北京城市大气中异戊二烯的排放通量平均值为0.16 mg m-2 h-1 。这些VOCs通量成果将来在城市大气污染控制措施的制定和评估提供了理论依据和数据支撑。但受制于PTR-MS分析技术限制、研究周期、人事变动等客观因素，目前只进行了一次外场观测，物种涉及benzene、toluene、styrene、C8_aromatics、C9_aromatics、isoprene等NMHCs物种，实际上PTR-MS还能够分析methanol、acetonitrile、acetaldehyde、acetone、MACR_MVK、MEK等含氧挥发性有机化合物。因此，希望今后能够在更多的物种、更长的时间范围、更广的空间范围内进行挥发性有机物的通量观测研究。