饱和孔隙介质中胶体对Sr形态及迁移的作用机制研究

Near-surface disposal of radioactive waste may cause secondary pollution, such as the release and leaks of nuclear. Because of strontium with the characteristics of high toxicity and environmental activity, its potential harm is increased into the environment. However, it is not yet clear of chemical species of strontium, sorption behavior, migration mechanisms in porous media with natural colloids. As the object of study, groundwater and particle of unsaturated zone in Beishan HLW disposal site were analyzed for the physical and chemical characteristics of colloids. Based on field survey, sampling analysis, grading filters, batch tests and dynamic column experiments, chemical species of strontium were calculated by thermodynamic calculations and software simulation analysis, and the adsorption and migration on porous media was analyzed by mathematical statistics method. The correlation of different types of colloids and strontium was found, adsorption mechanism and influence factors of strontium under colloid in porous medium were explored, the processes of strontium migration with the effect of colloid in porous media was revealed. This study can provide a scientific basis for the safe disposal of radioactive waste and environmental management.

放射性废物近地表处置由于可能会引发核泄漏和核释放等二次环境污染备受关注。核素Sr是放射性废物中典型组分，由于其具有高毒性和较强的环境活性，对环境的潜在危害大。孔隙介质中胶体可以起到促进或阻滞核素迁移的作用，但不同胶体对Sr在孔隙介质中的化学形态和吸附迁移等作用过程尚不清晰。本次申请拟以我国北山高放废物处置预选场区浅层地下水和包气带介质为研究对象，通过野外调查取样、分级过滤、静态批实验和动态柱实验等手段，在胶体理化特征分析基础上，采用热力学计算、软件模拟分析和数理统计等方法，进行孔隙介质中不同胶体类型与Sr化学形态相关性分析，探索胶体作用于Sr吸附行为及影响因素，揭示胶体对Sr在孔隙介质中迁移过程的影响，系统阐明胶体对Sr的形态变化和迁移影响作用机制及有效性，为我国放射性废物处置安全和环境管理提供科学依据。

本研究以甘肃北山高放废物处置场为研究区，采集处置场天然地下水和孔隙介质样品为研究对象，采用室内静态批实验和动态柱实验的方法，研究Fe(OH)3胶体、硅酸溶胶、腐殖酸胶体作用于Sr吸附迁移行为的影响过程，为放射性核素的地下处置提供科学依据。经过对天然孔隙介质和地下水样品的测定分析可知，研究区地下水环境中可能存在含Al、Fe、Mg等金属元素的氧化物或氢氧化物、含硅矿物、有机胶体以及由Ca2+、Mg2+、Fe3+等离子作为纽带的有机-无机复合胶体。通过静态实验对比分析了有无胶体、有无孔隙介质、以及Fe(OH)3胶体、硅酸溶胶、腐殖酸胶体存在条件下，胶体加入量、固液比、pH值、Sr初始浓度、吸附时间对孔隙介质吸附Sr的作用。实验结果表明：吸附作用在24h内均达到平衡；3种胶体单独作用、胶体与孔隙介质共同作用于Sr吸附过程，均呈现随着胶体加入量的增加而增加的规律，最终趋于稳定；Sr初始浓度为0.5～500mg/l范围内，3种胶体单独作用、孔隙介质单独作用、胶体与孔隙介质共同作用对Sr的吸附过程呈现随着浓度的增加而增加，最终趋于稳定的规律；在3≤pH≤10范围内，胶体单独作用时，随pH值变化的规律差异较大；Fe(OH)3胶体对Sr的去除效果随着pH的增加而增加，最高去除量为0.31mg，硅酸溶胶在pH=6时、腐殖酸胶体在pH=7时对Sr的吸附最好，Sr去除量分别为0.37mg和0.18mg；孔隙介质单独作用、胶体与孔隙介质共同作用时，对Sr的去除效果均呈现随着pH增加而增加的规律，最终趋于稳定。孔隙介质单独作用，去除量比胶体单独作用增加约1倍，胶体与孔隙介质共同作用时，去除量增加约0.5～2倍。通过柱实验对比分析了Fe(OH)3胶体、硅酸溶胶、腐殖酸胶体存在条件下，马鬃山水库、公婆泉、大白石头泉、馒头家、红柳疙瘩井孔隙介质中，Sr穿透曲线变化，及各孔隙介质对Sr吸附量的变化。马鬃山水库、公婆泉、大白石头泉孔隙介质中Sr完全穿透所需时间较长，孔隙介质对Sr吸附量较大。Sr在各孔隙介质完全穿透时间分别2920min、2980min、2980min、1860min、1440min，吸附量分别为508mg/g、493mg/g、592mg/g、166mg/g、196mg/g。胶体存在促进了Sr在土柱中的迁移，降低了土壤对Sr的吸附量。