单分子磁体的热电输运特性和磁性调控理论研究

The molecule magnets with a large spin and the magnetic anisotropy show many unique transport properties due to the correlation between its charge states and spin states and the exchange interaction between the conduction electrons and the local large spin, which leads to the better thermoelectric figure of merit than the conventional bulk material. The theoretical study of the thermoelectricity in the molecule magnet is helpful for understanding the relation between quantum mechanics and thermal phenomena and finding new physics effects, moreover, it may predict the application prospect of the molecule magnet. In the project, we will investigate the thermoelectricity and the manipulation of spin state in molecule magnet by using nonequilibrium Green function and quantum master equation, and probe into the effect of the coherent processes relating to Kondo correlation and Fano resonance in order to optimize to thermoelectric figure of merit. We will give rise to the spin thermopower, spin current and spin polarized current stemming from the internal energy levels, the transition select rules and the electron-hole asymmetry. The polarized current can be used to manipulate the spin state of molecule magnet based on the mechanism of spin transfer torque. The evolution of the molecular magnetization will be discussed to determine the dependence of the spin-flip time on the degree of the current polarization and the temperature difference. Moreover, we will search for the theoretic foundation of molecule magnet applying to heating, cooling and the detection of radiation in nanosystems

分子磁体具有大自旋和磁各向异性特征，它的电荷态与自旋态相互关联、传导电子自旋与局域大自旋的交换作用产生了许多独特的输运特性，导致了比传统体材料更优良的热电品质因子。其热电特性的理论研究在理解量子力学与热现象之间的关系和发现新的物理效应方面具有重要的基础科学意义，而且可以揭示其在热电分子器件方面的应用前景。本项目在分子多体态表象中利用非平衡格林函数和量子主方程方法研究单分子磁体量子输运中的热电特性和自旋态的热电调控，探索Kondo关联、Fano共振等相干过程对各种热电系数的影响及其优化方案。利用分子磁体的内部能级结构、分子态跃迁选择定则和电子-空穴的不对称性产生热自旋势、纯自旋流、自旋极化电流。基于自旋转移力矩机制利用极化电流控制分子自旋态，并研究分子磁化强度的时间演化，探索自旋翻转时间对温差和电流极化度的依赖关系。寻找分子磁体热电特性在纳米系统中加热、制冷、辐射探测等方面应用的理论依据。

分子磁体的电荷态与自旋态相互关联、传导电子自旋与局域大自旋的交换作用产生了许多独特的输运特性，导致了比传统体材料更优良的热电转换特性。因此，其热电特性的研究在理解量子力学与热现象之间的关系和发现新的物理效应方面具有重要的基础科学意义，也揭示了其在热电分子器件方面的应用前景。我们基于分子多体态表象利用非平衡格林函数和量子主方程方法，研究了单分子磁体量子输运中的热电特性和自旋态的热电调控及其优化方案。（1）对于连接金属电极的各向同性分子磁体，热电势和品质因子会随着电极-分子耦合强度的减小而显著增加，对于有限的库伦相互作用，品质因子的峰值可远大于1。（2）对于F-SMM-F系统，铁磁电极与分子磁体之间的不对称位形可以增强热电转换的效率。与对称位形或非磁电极的情况比较，优化的不对称热电品质因子增加了4倍。此外，在电子-空穴对称点，热电势和热自旋势都不为零，这与量子点系统或单分子磁体耦合到正常金属电极的结果是不同的。（3）对于F-SMM-N系统，维持两个电极一定的温差，利用周期脉冲门电压，可以调制分子磁体的磁化强度也作周期性变化。磁化强度翻转时间取决于铁磁电极的极化率和温差，极化率和温差越大（分子温度低于阻塞温度），翻转时间越短。（4）对于N-TQD-N系统，由于Dicke效应的存在，点间耦合和能级间距显著地影响着热电输运性质。在低温下，当能级间距比较小（或者是特别大）和点间隧穿耦合比较大时，亚辐射态附近的热电势被大大增强。在相对高的温度下，大的隧穿耦合可以补偿干涉效应的减弱，在亚辐射态附近仍然可以获得大的热电转换效率。（5）给量子点系统加上超导电极时，超导能隙的存在有效地改善了系统热电转换的效率。例如N-TQD-S系统，当超导能隙、点间隧穿耦合以及点能级优化匹配时，超导电极会抑制能隙外的热导，从而使热电势增强。当库伦作用大于能隙宽度时，库伦相互作用有效地降低了热电势峰附近的热导，提高了品质因子。特别是当干涉效应和库伦相互作用共存时，热电转换效率可以大大增强， ZT值甚至可以达到80。