钙钛矿型3d过渡金属氧化物异质界面磁性及电子结构研究

In the current information age, device miniaturization and multifunctionality has become the research focus and the development trend. The introduction of heterointerface structure is becoming a potentially powerful method for preparing new functional materials. Based on theoretical simulations and the related experimental investigations, this project puts forwards to systemically studingy the effect of interface on the interfacial magnetism and electronic structure of 3d transition-metal oxides heterointerface with perovskite structure in atomic scale by taking the factors of interfacial strain and oxygen vacancy defect. This project is aiming at illustrating how interfacial strain and oxygen vacancy defect (defect position and concentration, etc) influence the interfacial atomic microstructure, the interfacial charge transfer, the interfacial magnetism and the microscopic electronic structure. The mechanism for interfacial properties changing with the atomic number of transition metal ions is finally established. Based on these physical mechanisms, it is possible to design and tune the interface in atomic scale, and to provide guidance for related experimental study, thus realizing oxide heterointerface with unique interfacical properties.

器件的小型化及功能多样化已成为当前信息时代的研究热点及发展趋势。异质界面结构的引入正成为一种强有力的制备新型功能材料的方法。本项目拟采用理论研究与实验验证相结合的方法，从界面应力及氧空位缺陷两大方面，在原子级别上系统研究界面效应对钙钛矿型3d过渡金属氧化物异质界面磁性及电子结构的影响，旨在揭示界面应力及氧空位缺陷（缺陷位置及浓度等）对氧化物异质界面原子微结构、界面电荷转移、界面磁性质及微观电子结构等的作用机理，建立界面性质随过渡金属离子原子序数的变化规律。基于这些物理机制，进行原子尺度上的界面设计与调控，并且指导相关实验研究，从而实现具有奇特界面性质的氧化物异质界面材料。

随着信息产业的不断发展，人们对新型功能材料的需求日益增加。通过界面工程将现有材料组合来获得具有特定性质的界面材料已成为科学家制备新型功能材料的重要方法。3d过渡金属氧化物因其独特的强关联效应，当由其组成界面复合材料后，势必会呈现出丰富的物理性质。依托本项目，我们采用理论计算和实验研究相结合的方法，研究了界面应力效应和界面附近氧空位缺陷对3d钙钛矿结构异质界面磁性及电子结构的影响。.依托本课题，我们构建了一系列稳定的LaBO3/SrBO3界面结构模型，并计算了各体系的界面磁性及电子结构。根据计算结果，我们发现LaTiO3/SrTiO3界面体系呈现出反铁磁基态及金属性。LaFeO3/SrFeO3体系随着LaO层和SrO层占比的不同，呈现出了反铁磁到铁磁性的转变，电子结构上也表现为绝缘性到金属性的转变。LaCoO3/SrCoO3异质界面表现出了铁磁性，但随着引入Sr原子数的不同，体系也呈现出了半金属性到金属性的转变。通过在LaTiO3/SrTiO3体系界面处引入氧空位，我们发现氧空位的存在能够诱导界面处出现自旋极化和较大的电荷转移，说明界面附近的氧空位缺陷对异质界面的电子结构存在较大影响。根据我们的计算结果，过渡金属离子d电子数目不同，其形成的LaBO3/SrBO3异质界面体系呈现出了不同的磁性和电子性质，而电子关联效应对LaBO3/SrBO3系列界面体系的磁基态和电子结构起着决定性作用。进一步，我们在实验上对LaTiO3/SrTiO3体系进行了制备和测试表征。通过X射线衍射分析，确定了LaTiO3/SrTiO3样品中含有LaTiO3和SrTiO3相。通过扫描透射电子显微镜获得了清晰的原子级界面结构图像，这也说明LaTiO3和SrTiO3之间能够形成匹配度好的界面体系。基于我们对钙钛矿型3d过渡氧化物异质界面效应的相关研究，能够为实验上新型功能材料的探索研究提供可靠的理论依据。