活性碳材料性质和电极微结构对超级电容器性能的影响及储能机理的研究

Supercapacitor based on the activated carbon stores energy in an electrochemical double layer, which combines the advantages of the battery and traditional capacitor, while the performances are still need to be improved. The effect of the porosity on the electrochemical performances has been widely investigated, while the study on how the morphologies of the activated carbon affect various electrochemical properties is seldom launched. Moreover, the effectivity of the activated carbon can be significantly lowered due to the aggregation within the electrode. In this project, we plan to prepare a series of activated carbonaceous materials of various morphologies and porosities by hydrothermal carbonization followed by a high-temperature activation. By testing the electrochemical performances of the series of activated carbons as the electrode materials of supercapacitors, the effects of the porosity and morphology of the materials on different electrochemical properties will be separately analyzed. In addition, micro/nanoscale surface structures will be constructed on the surface of the electrode in order to reduce the aggregation of the activated carbon in the electrode, thereby promoting the surface area per unit weight of the electrode and the formation of actual electrochemical double layer. In general, the effects of the porosity of the activated carbon, morphology of the electrode materials, and the structure of the electrode on the performance of energy storage of supercapacitor will be systematically investigated, respectively. The experimental and theoretical work is expected to guide the design of the electrode materials and the electrode structure, so as to optimize the comprehensive properties of the supercapacitor.

以活性炭为主要电极材料的超级电容器因其特殊的电化学双电层储能机理，在一定程度上综合了电池与传统电容器的优点，但其储能性能仍有待提高。目前，针对活性炭材料储能机理的研究主要集中于孔隙结构的影响，然而对具有相似孔隙结构但不同基体形貌的材料之间储能性能的对比分析则较少。此外，电极结构是影响活性炭材料在电极中实际储能效率的重要因素。本项目拟采用水热法结合高温活化的技术路线，制备一系列具有可控结构的活性炭电极材料，通过调节多种实验参数，分别实现对材料孔隙结构和基体形貌的有效控制。此外，拟采用“挥发引导形貌技术”构建电极表面微纳米形貌，以提高材料实际参与电化学双电层储能的比表面积、优化电解液离子扩散行为。通过对孔隙结构、材料形貌、电极结构对超级电容器多种储能性能影响的系统研究并结合理论模型的构建，深入探讨超级电容器的储能机理，进而指导电极材料与电极结构的设计与制备，实现超级电容器综合性能的优化。

作为超级电容器最重要的电极材料之一，活性碳材料的多种结构。为提高活性碳材料的电化学性能被深入了解储能机理。本研究系统的研究了活性碳材料多种结构特征对其作为超级电容器电极材料的多种电化学性能的影响。以小分子糖类或者生物原材料作为碳源，通过水热法结合高温活化的简易技术路线制备出具有不同形貌、孔隙结构及表面官能团的活性碳材料。通过系统研究各种实验参数包括水热原理浓度、温度、时间、酸碱性等，预碳化，活化温度、活化剂种类及用量的因素实现了活性碳材料形貌及孔隙结构的可控化调节。通过结合水蒸气物理活化与KOH化学活化实现了含氧官能团的可控调节；此外通过水热法引入含氮含氧官能团，再通过化学活化实现了官能团的可控调节。利用制备的具有不同形貌、孔隙结构及表面官能团的活性炭制备超级电容器的电极并研究了它们的电化学表现。结合大量实验数据，系统分析了活性碳材料形貌、孔隙结构及官能团对包括比容量、容量保持率、电化学阻抗、循环稳定性等储能行为的影响，并做了相关的理论分析。此外，系统研究了外界压缩应力对超级电容器性能的影响，结合实验数据分析了比容量、电化学阻抗、电解液离子扩散等电化学性能随外界应力变化及电解液浓度等因素的影响。对此项目的研究对设计及开发高性能活性炭电极材料具有一定指导意义，同时对深入理解理解活性碳材料储能机理做了一定理论贡献。项目资助发表SCI论文11篇，待发表3篇。培养研究生5名，其中3名已毕业，2名在读。项目投入经费24.9万元，支出21.8538万元，各项支出基本与预算相符。项目剩余3.0462万元，剩余经费将继续用于本项目的后续研究支出。