钙同位素分析技术及其在示踪碳的再循环方面的应用

Marine carbonate sediment is one of the most important sinks of global carbon. It is also a main carbon carrier of deep carbon recycling. As we know, subduction process is the main way for marine carbonate sediment to enter into the mantle. In this process, part of the carbon in marine carbonate returns to the surface earth through mantle derived magma processes to complete the carbon recycling. The question is how much subducted carbon participates in deep carbon recycling and what is the mechanism of those important processes.The best way to solve this problem is to use stable isotopes. Because most of the surface carbonates are calcite, the carbon cycle and the calcium cycle are clumped to each other. This makes stable calcium isotopic composition a greater tracer of deep carbon recycling. However, as one of the most important non-traditional stable isotopes, calcium stable isotope research in China just started. Compared to those international researches, it needs further fundamental investigations. We already began our approch and have built preliminary calcium isotope analytic techniques in our institute, this project is going to further imporve the techniques for calcium isotopes, to investigate the calcium isotopic composition characteristics and its possible fractionation mechanism during carbon recycling processes. We hope to obtain more precise data and robust constrains to understand the carbon recycle processes; the input and output of the mantle carbon and the activities of the carbon evolution in the mantle; how much carbon from the deep carbon cycle goes into the atmosphere and how it affects the enviroment and climate changes, etc. This project will also help us to further develop the theroy of calcium non-traditional stable isotopes and to better understand important scientific issues related to the carbon cycle in earth sciences.

海洋碳酸盐是碳最重要的储库，同时也是深部碳循环的主要载体。海洋碳酸盐沉积物可以通过板块俯冲等方式进入地幔。其中，部分碳通过幔源岩浆岩作用重返地表，完成碳的再循环。当前研究的热点之一是有多少俯冲碳参与了碳的再循环及其途径如何。解决上述问题的最重要方法是应用稳定同位素示踪。由于地表碳酸盐主要是以碳酸钙形式存在，碳循环与钙循环耦合。因此，钙同位素是研究深部碳循环的重要示踪剂。但是目前有关钙同位素的研究在国内刚刚起步，与国际先进水平相比尚存在很大的差距。申请者已在本单位初步建立了钙同位素分析方法，本项目旨在进一步提高分析技术，揭示钙在碳的再循环过程中具有重要指示意义的稳定同位素组成特征、分馏机制，为深入理解碳的再循环过程、地幔碳的收支及演化、深部碳循环对大气二氧化碳的贡献及对气候环境变迁的影响等方面提供准确的数据和有力的约束条件，继而发展钙的非传统稳定同位素理论，尝试诠释相关重要地球科学问题。

本项目的主要研究内容是建立Ca同位素分析技术及发展Ca同位素在示踪深部碳循环等地质过程中的应用，并在此基础上发展Ca同位素理论并诠释相关重要科学问题。经过四年的研究，已经取得了一些重要成果。技术方面，建立了Ca同位素分析技术，满足各种地质样品的测试需求，标样测定值长期稳定（>3年）、全流程空白低（<100ng）、精度好（<0.12‰），可以和国际同类实验室相对比，已经服务于国内外相关科研工作，得到国际同行认可；研究了钙同位素在化学分离与质谱测定过程中的分馏，实验证实Ca在离子交换柱上遵循指数分馏、在质谱测定过程中大体遵循指数分馏但受储库效应等影响从而显示出不同的表观分馏而对结果产生一定的影响，并继而提出单次测量质量判别模式，在保证数据准确性的同时提升了测试精度；测定了各种地质标样，与前人数据一致且首次报道多种标样的Ca同位素组成。应用方面，用Ca示踪碳的再循环，调查了中国东部橄榄岩捕掳体的Ca同位素组成，认为其是地幔部分熔融和再循环碳酸盐岩共同作用的结果；利用Ca-Mg-Sr-Nd联合示踪了腾冲火山岩的源区，认为大概有5-8%左右的俯冲碳酸盐岩加入到地幔，且推断其来自印度洋洋壳。除此之外，本项目在地质单元Ca同位素组成以及Ca在多种地质过程中的分馏机理也进行了多方面积极的尝试，包括调查海洋沉积碳酸盐岩、深海钻探计划DSDP大洋沉积物、太平洋及印度洋MORB、菲律宾-印尼火山岩等的Ca同位素组成以及中国东部橄榄岩矿物间分馏、华北阳原橄榄岩低Ca同位素组成成因等。这些实践多数属于Ca同位素领域的开创性工作，不仅加深了对地质储库/端元Ca同位素组成的认识，而且还对相关过程Ca同位素分馏机理进行了探讨，有助于正确认识Ca同位素特征及分馏机理并合理运用其来示踪包括碳的再循环在内的各种地质过程。