石墨烯-碳纳米管三维复合导电膜及电调控净水原理

This study is going to take the advantages of the unique conductivity and electrochemical activity of GO-CNT with three dimensional hybrid architectures, systematically combining membrane separation and electrochemical process, making full use of the synergistic effect of CNT and GO in membrane separation as well as the modification of membrane surface and electrode reaction in membrane fouling inhibition, and as a result, improving the membrane flux and efficient control on membrane fouling. The key points of this study are to optimize the preparation of GO-CNT 3D hybrid conductive membrane/electrode, clarifying the structural morphology and the characteristics of binding force toward ions or molecules, elucidating the mechanisms in partition/transformation of large molecules and electro intervention under electric fields, proposing the methods and principles in 3D hybrid conductive membrane fouling mitigation by electrochemistry, constructing the membrane separation reactor on the basis of GO-CNT membrane/electrode. This study is expected to provide the scientific foundation for the improvement in the combined technology of electrochemistry and membrane separation in water treatment.

本项目拟利用氧化石墨烯（GO）-碳纳米管（CNT）三维复合材料独特的传导性和电化学活性，将膜分离和电化学作用有机结合，充分发挥复合材料中CNT和GO的膜分离协同作用，以及膜表面修饰与电极反应控制膜污染的协同作用，提高导电复合膜通量并有效控制膜污染。重点研究优化GO-CNT三维复合导电膜/电极材料的制备方法，明确其结构形貌以及对离子、分子结合力等微观特征，通过膜分离/电极反应的界面过程表征、理论计算分析和膜分离特性评价等研究，阐明电场作用下复合膜中CNT与GO的大分子分配转移及电干预机制，提出电化学作用减缓三维复合导电膜污染的方法原理，构建基于GO-CNT复合导电膜/电极的膜分离反应器。本项目有望为电化学和膜分离水处理组合技术发展提供科学基础。

针对膜分离过程中存在的离子截留率与通量之间存在的trade-off效应，本项目通过开发具有优异的传导性能和电极反应活性的导电复合材料，将膜分离和电极作用有机结合，充分发挥电化学在导电膜分离中的协同作用，同步提高通量与截留率。有效利用电极反应提高膜通量和污染物截留率，利用双电层控制离子的跨膜传输，明确基于导电膜/电极的反应器优化原理。本项目提出了新的导电膜材料合成方法并阐明其作用原理，推动膜材料和膜污染控制应用技术的发展。本项目相关研究成果发表SCI学术论文16篇、中文核心期刊5篇，培养研究生6名。具体研究内容及成果如下：.1. 阐明了通过电容性离子强化Donnan效应提高导电膜截留率的作用机制，实现了在增强离子截留率的同时提高水通量。通过构建具有较大的比电容rGO/CNT复合导电膜，在施加负电压的条件下，溶液中的Na+被吸附在膜表面，形成较大的双电层电容；根据Donnan效应，更多的Cl-离子附着在导电膜表面，导致导电膜和溶液中Cl-产生更强的静电排斥，从而实现对盐离子的截留率的增强。.2. 揭示了离子在石墨烯膜中跨膜传输行为的电场响应机制，实现了离子截留率的电场调控。研究发现在GOM上施加与过滤方向相同的电场时，截留率降低；施加与过滤方向相反的电场时，截留率下降，且截留率与电场强度成正相关。电场的调控过程受到膜的层间距及膜表面电荷密度的影响，层间距越小，电荷密度越大，对电场的响应越显著。.3. 构建了膜表面滤饼形貌结构的电化学调控方法，明确了膜污染的电化学调控机制。利用电凝聚、电氧化和电场协同调控滤饼层的孔隙率和亲水性。具有更高多孔性和亲水性的滤饼层因具有较高的水通量而控制了膜污染。此外，导电膜作为电极膜时，基于静电斥力和原位电化学氧化的作用可以进一步增强膜污染控制效果。