联合等离子体光解新技术的开发及降解废气机理研究

本课题以气体发光机理和等离子体为理论基础，开发一种采用一个高压电源激发气体放电同时产生等离子体和准分子紫外辐射应用于废气降解的联合等离子体光解（Combined Plasma Photolysis，CPP）新技术。通过考察CPP中填充气体类型、结构参数和电源参数对紫外辐射特性和甲苯降解行为的影响，优化CPP反应器。结合CPP降解甲苯过程中降解中间产物在线跟踪及瞬态粒子测定，参考自由基反应、反应动力学及热力学相关知识，推测反应机理和降解历程。研究CPP中等离子体和UV的耦合机制，运用基础物理、高等数学理论推导，建立CPP中能量分配与废气降解效果之间的联系。以典型恶臭气体（硫化氢和三甲胺）为目标，探讨反应条件（气体流速、浓度等）的影响规律，确定最佳实验参数，为CPP有效治理恶臭气体提供参考依据。

采用一个高压电源激发气体放电同时产生介质阻挡放电（Dielectric barrier discharge, DBD) 等离子体和准分子紫外辐射(UV) 的一体化联合等离子体光解反应器（Combined plasma photolysis, CPP）降解有机废气。对比研究了单独DBD和准分子紫外灯降解有机废气时的性能，测定填充不同气体时的辐射光谱和辐射效率，结合产物分析和光子效率分析，系统分析了CPP装置降解废气的机制。主要研究结果如下：.1. 通过在三个装置：单独DBD, 单独UV 和CPP中降解甲苯，发现CPP中甲苯的去除率高于DBD和UV的总和，说明CPP中等离子体和UV起到协同作用。CPP填充四种不同气体从而辐射XeCl*(308nm), KrCl*(222nm), KrBr*(207 nm), Xe2*(172 nm) 的紫外光降解甲苯时，回归分析表明，与单独DBD相比，甲苯去除率提高约50%，能率提高约90%。研究还发现，CPP相比DBD，碳平衡和CO2选择性都有所提高，副产物NO, CO 和O3都能得到有效地压制。出流气体中主要的中间产物包括：苯甲酸、苯甲醛、苯、苯酚等。基于产物分析和辐射光谱推断，CPP中甲苯降解机制包括四部分，分别为电子轰击解离、背景气体解离形成的活性物种和自由基、等离子体和UV的耦合作用及准分子灯直接光解。其中前三个起主要作用，准分子灯直接光解甲苯的贡献较小。 .2. KrBr*准分子灯可以直接光解气相中的有机胺气体。气体流速、初始浓度、输入功率等对有机胺的去除率都有一定的影响。当灯的输入功率为79.8W，气体流速9.0m3•h-1，初始浓度为2897mg•m-3, 一甲胺去除率为56.8%，能率为185.6 g•kWh-1，相应的碳平衡和CO2选择性为16.8%和10.3%。.3. 采用四种不同波长的准分子光源（XeCl*、KrCl*、XeBr*和KrBr*）降解气相中的乙酸乙酯，对比了光解和光催化降解条件下乙酸乙酯的去除率，计算了光子效率。研究表明，KrCl* 和KrBr*两种光源下乙酸乙酯去除率较高，而使用XeCl* 和KrBr*光源降解乙酸乙酯气体可以得到较高的光子效率。.关键词：CPP；准分子灯；辐射光谱；辐射效率；光子效率；协同作用