利用超快泵浦探测成像方法研究深亚波长周期条纹的形成机理

Femtosecond laser-induced periodic surface structures (fs-LIPSS) is always a very popular research subject for people. It is of great significance to study the formation mechanisms of the fs-LIPSS for the theoretical research and application of femtosecond laser interaction with materials. In our project, the formation mechanism and the dynamics process of deep subwavelength periodic ripples are studied by using ultrafast pump-probe imaging method. In experiment, we increase the pump laser wavelength or decrease the probe laser wavelength, so as to the deep subwavelength periodic ripples can be distinguished by the imaging system. The images of temporal evolution of the deep subwavelength periodic ripples can be obtained by changing the delay time between the probe light and pump pulse. We further theoretically analyze the free carrier excitation, surface carrier density, carrier and lattice heating, etc, are studied based on the Drude model and two temperature model, and the electric field distribution of the surface based on Finite-Difference Time-Domain (FDTD) method. Combining the theoretical simulation and the experimental results, the formation mechanism of the deep subwavelength periodic ripples is explored. This project will also promote the application of periodic ripples in laser precision machining, colorized surface for anti-counterfeiting, surface wettability modification, surface enhanced sensing and so on.

飞秒激光诱导表面周期条纹结构一直是人们非常关注的研究方向。研究飞秒激光诱导周期条纹的形成机理，对探索飞秒激光与材料相互作用的理论研究和实际应用都有着重大意义。本项目利用超快泵浦探测成像技术研究深亚波长周期条纹的形成过程。实验上，我们利用减小探测光波长提高空间分辨率与增大泵浦光波长等方法，使得成像系统能够清晰观察深亚波长周期条纹。通过改变泵浦光与探测光之间的延迟时间研究深亚波长周期条纹结构形成的超快动力学。理论上，我们利用Drude模型和双温模型理论研究深亚波长周期条纹形成过程中载流子激发、载流子密度、载流子温度和晶格温度等的时间演化，并利用时域差分有限元方法（FDTD）模拟材料表面电场分布。通过理论和实验研究，揭示深亚波长周期条纹的形成机理。该项目还将有力的促进周期条纹在光学精密加工、彩色表面与防伪、表面浸润性改性和表面增强传感等领域的应用。

半个世纪以来,单束激光诱导周期表面结构（laser-induced periodic surface structures，LIPSS）一直是重要的研究方向。特别是近二十年来，飞秒激光在金属、半导体和透明介质中诱导周期纳米结构，以及在双折射微元器件、表面着色、浸润性、吸收与发光增强、拉曼信号增强等领域的应用引起了人们广泛的关注。但是在该技术中，有两方面的问题亟待解决，一是飞秒激光制备周期纳米条纹的形成机制，以及飞秒激光与材料作用过程中载流子密度和能量转移。二是如何实现高效大面积规则均匀周期条纹的制造。.本项目重点研究了这两方面的问题。我们首先利用泵浦探测超快成像技术，对GaP半导体晶体表面在单飞秒脉冲照射下低空间频率周期条纹的形成超快动力学过程进行了观察和分析。提出了一种表面等离子体薄层模型来解释亚波长周期条纹的动力学过程。将双温模型与Drude模型相结合，研究了介电常数的时空演化。利用COMSOL软件对空气-等离子体和等离子体-基底界面的电场分布进行了计算。研究结果发现瞬态和终态亚波长周期条纹的形成与SPP激发引起的周期性能量沉积有关。.然后在本项目中，我们利用双温模型研究了飞秒激光辐照Ge晶体表面后载流体密度、温度和晶格温度的超快动力学。发现了俄歇复合对非平衡载流子密度和温度有很大影响，其中电子声子散射在将能量从载体转移到晶格中起着重要作用。通过调控飞秒激光与材料相互作用过程中的载流子密度和能量转移，为实现规则的纳米周期条纹提供了新思路。.最后，我们进一步利用两束激光通过两个柱透镜聚焦在硅表面上，大大提高了飞秒激光制备周期条纹的效率。通过改变两束激光之间的角度，将干涉周期调整为SPP波长的整数倍，从而产生相干共振增强SPP。利用该方法能够制备具有 SPP 波长周期的规则均匀纳米光栅。我们在直径为80 mm的硅晶圆上制备了周期为706 nm的大面积光栅。进一步拓展了飞秒激光诱导周期条纹结构的应用。本项目的完成为飞秒激光与材料相互作用、飞秒激光制备纳米周期条纹结构等领域提供了重要的理论依据以及应用前景。