潮汐作用下长江口滨海湿地沉积物中多溴联苯醚的微生物降解机制

As one class of new emerging persistent organic pollutants (POPs), polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) were widely distributed in coastal wetland ecosystems. Microbial degradation is an important way in removing PBDEs, but microorganisms can not degrade highly brominated BDEs under aerobic condition, or can not degrade PBDEs completely under anaerobic condition. Tidal flushing in riverine estuary coastal sediments could provide an ideal condition, that is, alternating aerobic and anaerobic condition, for both aerobic and anaerobic degradation of PBDEs by microorganism, but the pathway and efficiency are still unclear. In this project, we will investigate the distribution of PBDEs, potential debromination and hydroxylation products in different sites with different tidal flushing conditions of Yangtze River estuary coastal wetland, to clarify the impact of tidal flushing on distribution and microbial degradation of PBDEs. Indoor experiment will also be conducted to illustrate the impact of different tidal flushing conditions on PBDE degradation pathway and efficiency, as well as to reveal the mechanisms from aspects of microbial abundance, gene expression level and microbial community composition. All the results obtained will provide basic theory and scientific support for microbial degradation of POPs in riverine coastal wetland sediments.

多溴联苯醚(polybrominated diphenyl ethers, PBDEs)作为一种新型的持久性有机污染物，已在滨海湿地沉积物中广泛检出。微生物降解作为PBDEs污染修复的重要途径，存在好氧降解能力不足、厌氧降解不彻底的关键科学难题。潮汐作用下滨海湿地沉积物形成的好氧-厌氧交替环境，为提升微生物降解潜力提供了有利条件，然而关于其降解机制的研究存在严重不足。本项目拟以长江口滨海湿地为研究对象，结合现场调查和室内模拟试验，探明不同潮汐位点沉积物中PBDEs及其厌氧/好氧代谢产物的分布规律及驱动因子，解析PBDEs的原位降解途径，辨识不同潮汐条件影响下PBDEs微生物降解途径及速率的变化，从功能微生物丰度、功能基因表达及微生物群落组成层面解析该影响的机理，为河口滨海湿地沉积物中新型持久性有机污染物的修复提供理论基础和数据支撑。

多溴联苯醚(polybrominated diphenyl ethers, PBDEs)作为一种新型的持久性有机污染物，已在滨海湿地沉积物中广泛检出。微生物降解作为PBDEs污染修复的重要途径，存在降解速率较慢且降解不彻底的关键科学难题。本研究基于滨海湿地的重要特征，通过控制潮汐条件及碳源，探索滨海湿地沉积物中PBDEs降解效率的变化机制，为提升微生物降解潜力及滨海湿地沉积物中新型持久性有机污染物的修复提供了理论基础和数据支撑。具体为：.1.探明了不同潮汐条件对滨海湿地沉积物中微生物降解 PBDEs 的动力学过程的影响，查明在实验过程中，沉积物中的BDE-47显著减少，tri-BDEs和di-BDEs作为脱溴产物逐渐累积。然而，各脱溴产物的浓度在不同的潮汐条件下有所不同。在较不频繁的潮汐条件下（好氧期较长），沉积物的脱溴产物，特别是BDE-17的浓度和比例明显低于在较频繁的潮汐（厌氧期较长）条件。BDE-17随后经历了好氧降解途径，其羟基化产物的积累证明了这一点。.2.从微生物角度揭示了不同潮汐条件下滨海湿地沉积物中PBDEs降解速率和途径的变化机制。基于脂肪酸甲酯谱图的微生物分析表明，较不频繁的潮汐条件有利于好氧细菌的生长，以进行好氧降解，而较频繁的潮汐条件促进了沉积物中PBDEs的还原脱溴。这项研究首次证明，在交替的厌氧-好氧条件下，受污染沉积物中的PBDEs可以被微生物完全矿化。.3. 探究了添加外源碳源对微生物降解 PBDEs 途径和速率的影响机制。发现碳源的添加可以促进沉积物中 BDE-47 的降解，但这种影响具有碳源和时间特异性。在七种碳源中，甲醇和醋酸盐两个月时可以增加沉积物中 Dehalococcoides spp. 的丰度，从而显著提高了BDE-47 的降解率。然而，这种增强效应并没有持续到 5 个月。同时，BDE-47的最终降解百分比在有和没有额外碳源的沉积物之间没有显著差异。尽管如此，与没有任何碳添加物的沉积物相比，甲醇、醋酸盐和琥珀酸盐显著改善了降解动力学，尤其是甲醇的添加使得 BDE-47 的降解率更高，半衰期更短，值得更深入的研究。