超短脉冲激光诱导信息材料非平衡晶化动力学研究

Laser induced phase transition is a technology to achieve the information storing by the ultrafast transition between the crystalline and amorphous states of the phase change materials (PCMs). How to explain the mechanism of the ultrafast crystalization has become one of the key problems to be settled in this field. Different from the crystallization induced by a nanosecond pulsed laser, the crystallization induced by an ultrashort picosecond or femtosecond pulsed laser is regarded by a process trigered by both the "thermal" and "non-thermal" factors, therefore, how to explain the effects by these two factors becomes a key to study the crystallization dynamics.In the present study, the distribution characteristics of the microsture and properties after the ultrashort pulsed laser irradiation are first studied experimentally, and based on the pump-probe technology, the dynamics processes including the nonlinear absorption, electronic exitation and crystallization are further investigated. Subsequently, an electronic exitation process integrated Two-Temperature model is proposed to investigate the transportation of heat flow within the PCMs, furthermore, a coupled ab initio molecular dynamics model is also developed to explore the origin of the structure and properties affected by the ultrashort pusled laser irradiation. Finally, based on the experimental and numerical investigations, the mechanism of the ultrafast crystallization is uncovered and the theory of the crystallization dynamics induced by an ultrashort pulsed laser is established. The work based on the project is very important not only for the development of the basic theory of the ultrafast transformation but also for engineering applications.

光致相变技术是利用激光诱导物质相在晶态/非晶态之间可逆转变来实现信息快速存储的一项技术，如何阐明激光诱导超快晶化机理是当前本领域尚未解决而又亟待解决的一个根本问题。不同于纳秒短脉冲激光诱导晶化，超短脉冲激光诱导晶化同时受"热"和"非热"因素驱动，解释这两种因素的作用机制成为其晶化动力学研究的关键。本项目首先基于实验研究超短脉冲激光诱导晶化后组织、结构和性能分布特征，并采用泵浦-探测研究超短脉冲激光辐照信息材料时的非线性吸收、电子激发及晶化等动力学过程；接着，建立考虑电子激发效应的双温模型，阐明超短脉冲激光辐照信息材料的热量输运规律，并建立激光作用耦合的第一原理分子动力学模型，阐述激光诱导晶化微结构及性能的起源和演化规律；最后，在实验和模拟研究基础上，揭示超短脉冲激光诱导非平衡晶化动力学机制，发展超短脉冲激光诱导晶化动力学理论。项目的开展，不仅具有重要的理论意义，也具有深远的工程应用背景。

信息的记录和存储与人类社会的进步密不可分，因此，信息技术被列为我国科学技术发展总体部署的战略性方向之一。光致相变技术是利用脉冲激光作用下物质相（晶态/非晶态）之间的可逆转变来实现信息快速存储的一项技术。信息存储最根本的特性是发生相变的超快性，特别是晶化过程的超快性（ns～ps量级），被认为是限制存储介质数据传输率的一个决定性步骤，而如何阐明脉冲激光诱导超快晶化机理是当前本领域尚未解决而又亟待解决的一个根本问题。本项目基于实验和理论模拟，重点研究超快激光诱导信息材料（GST）晶化的非平衡动力学行为。首先，基于实验研究了超快激光诱导GST晶化组织、结构及性能的变化规律，发现相比于纳米脉冲激光诱导，超快激光诱导GST晶化的阈值更低，且微观组织在液固相变过程中由于冷却速率快易于形成中心大颗粒；搭建了泵浦探测光学平台，实验研究了超快激光诱导GST相变的动力学演化过程，结果发现超快激光诱导GST相变过程主要分为三个过程，即（0-600fs）光吸收及断键过程、（600fs-4ps）载流子-晶格驰豫过程及（4ps-）晶核形成及长大过程；建立了考虑载流子效应的双温模型，研究了超快激光辐照GST材料时的非平衡热量输运规律，发现降低激光脉宽可以加快载流子-晶格系统热平衡速率，但对GST材料来说存在一个约80皮秒的最短极限时间，该极限时间是由光电耦合时间、载流子和晶格热容、表面反射率共同决定；建立了激光辐照温度场耦合的第一原理分子动力学模型，研究了激光辐照GST材料晶化的动力学过程。发现GST的电子结构主要受到Te原子的p层轨道电子的影响，这表明Te原子的p层电子在超快相变中扮演着重要的角色，即在相变过程中，Te原子提供空的p轨道，容纳Ge原子的孤电子对，易于形成金字塔或缺陷八面体结构（晶化）。此外，不同热条件对GST晶化过程有重要影响，当初始温度较高且冷却速率较快时，有助于降低形核率，从而形成大晶粒，甚至达微米级。项目的开展及取得的研究成果不仅有助于阐明激光诱导超快速相变机理，促进光致相变技术的发展有十分重要的理论指导意义和工程应用背景。