超临界二氧化碳介质中功能化聚乙二醇修饰的金属纳米粒子催化氧化反应的研究

在实现化学品清洁生产的基础应用研究中，选择氧化反应是应用最广，也是最重要的有机催化反应之一，而怎样提高氧化反应的选择性，清洁得到目标产物一直是人们追求的目标。本项目利用超临界二氧化碳（scCO2）－双齿氮功能化的聚乙二醇（PEG）作为两相反应介质，进行醇选择氧化生成醛或酮。其中scCO2作为反应流动相与萃取相；功能团修饰的PEG作为反应的溶剂相的同时，也起到固定金属纳米（Pd，Pt）催化剂的作用。本项目研究PEG链上不同功能化基团对固定的金属纳米颗粒尺度大小、颗粒表面性质等的修饰作用以及其与催化性能的关系，研究反应过程中scCO2对催化相中金属纳米颗粒分散性的影响，探索反应条件下催化剂活性位动态变化的问题，这对于阐明scCO2－PEG两相介质中影响金属纳米颗粒催化氧化性能的主要因素，揭示金属纳米颗粒催化氧化作用机制具有重要的科学意义，为开拓该两相体系在催化领域内的新应用提供思路。