量子轨道分辨的高次谐波超快光谱探测研究

High-order harmonic generation (HHG) through the interaction of femtosecond laser and molecules has been an important tool for detecting molecular structure and dynamics. In previous studies of high-order harmonic spectroscopy (HHS), people usually employ the phase-matching technology to select one quantum path to do the ultrafast detection. However, the quantum path selection will miss some useful information and then limit the application of HHS. In this program, we will develop a quantum-path-resolved HHS in the molecule system and use the short and long quantum paths simultaneously to do the molecular detection to make up for the losses of information caused by the quantum path selection. Moreover, we will combine the quantum-path-resolved HHS with the pump-probe scheme to develop a new ultrafast detection method, which has a high time precision and also a large time span. This study will promote the development of HHS and make people become more aware of the ultrafast molecular dynamics driven by strong-field laser.

飞秒激光与分子相互作用产生的高次谐波辐射如今已经成为探测分子微观结构及其超快动力学过程的重要工具。在之前高次谐波光谱学的研究中，人们通常采用相位匹配技术选取一组量子轨道对分子进行探测。然而单一量子轨道的选取势必会丢失一部分有用信息，从而限制了谐波光谱技术的应用。在本项目中，我们拟在分子体系中发展量子轨道分辨的高次谐波光谱技术，研究同时利用长、短量子轨道谐波信息对分子进行探测，以弥补量子轨道选择造成的信息损失。此外，我们还拟将该轨道分辨的谐波光谱技术与泵浦探测技术相结合，发展具有高精度、大量程的分子动力学探测的新方法。本项目的研究能够极大促进谐波光谱学的发展，使人们更加全面、清楚地认识强场激光驱动下分子的动力学行为。

飞秒激光与分子相互作用产生的高次谐波辐射携带着丰富的分子结构以及动力学信息，为强场分子超快探测提供了重要手段。在本项目中，我们深入研究了分子高次谐波的量子轨道辐射特性，提出了一种角分辨的高次谐波光谱学方法，实现了对分子超快转动的实时监测，进一步结合机器学习算法，实现了分子转动电影。在此基础上，我们进一步研究了分子转动回声这一全新物理现象，揭示了高阶分数分子转动的回声的形成机制，并提出一种基于高次谐波实现其探测的方法。此外，我们还研究了分子核振动效应对分子高次谐波的影响，并将研究体系拓展至不对称分子，提出了不对称分子轨道层析成像新方案以及产生近圆偏阿秒脉冲新方法。在本项目的资助下，我们发表了学术论文11篇，其中包括Physical Review Letter一篇。