铀的放射性作用对有机质成熟和生烃的影响

As the most important inorganic and organic energy sources in the present world, the co-existent and co-enrichment of uranium and oil-gas in the major sedimentary basins, implying some special genetic relationships between them. This project focuses on the present research gaps of the organic-inorganic interactions of uranium and oil, integrates the nuclear chemistry, radiochemistry and geochemistry interdisciplinary knowledge, to study the radioactive effects of uranium on the organic maturation and hydrocarbon generation. Uranium-rich and low maturity oil shale of Chang 7 in Ordos Basin are planned to do the neutron irradiation experiments in the nuclear reactor. The maturity evolution of organic materials and the characteristics of generated hydrocarbon products with radioactive affection are the main research contents. Organic-inorganic interactions are hot topics of present petroleum geology research. The research on radioactivity effects of uranium on the organic maturation and hydrocarbon generation is one of the world widely looking forward fields. Many places are still blank. In a timely manner to carry out the related study of simulated experiment, will be beneficial to understand the inorganic-organic interactions of deep oil and gas, to achieve perfect description of the hydrocarbon generation mechanism, and will offer a new way of the prospective evaluation of oil and gas of the uranium-rich source rocks.

作为当前世界上最重要的无机和有机能源，铀和油气在国内外各主要沉积盆地的共存富集意味着它们之间存在某种“亲缘关系”。本项目针对目前“铀-油”有机-无机相互作用的基础研究中存在的空白欠缺之处，综合核化学、放射化学和地球化学的学科交叉知识，来研究铀的放射性对有机质成熟和生烃的影响。本项目拟选择鄂尔多斯盆地长7段低熟富铀油页岩进行核反应堆中子辐照实验，来研究放射性作用下有机质的成熟度演化和生烃产物特征。有机-无机相互作用是当前油气地质基础理论研究的热点，放射性对有机质成熟生烃的作用在国内外都属于前瞻性研究，很多地方仍为空白。开展相关模拟实验研究，有利于我们认识深部油气的有机-无机相互作用，深化完善有机质生烃机理，也为富铀烃源岩的生油气潜力评价提供新思路。

放射性与油气藏密切相关，铀自然衰变所释放的粒子和能量被有机质吸收，或能导致油气生成。但这一认识一直缺乏实验验证和机理解释。原因在于，丰度最高（99.27%）的238U半衰期长达45亿年，无法完成铀自然衰变的生烃模拟实验。本项目按照计划任务书要求，设计完成核反应堆中子辐照生烃模拟实验。通过热中子轰击，将238U活化为不稳定核素239U，迅速启动向239Np、239Pu和235U的衰变，半衰期仅为23.5分钟、2.3天和2.4万年，在此过程中所释放粒子与238U自然衰变相同，由此实现人工模拟铀衰变。实验证实铀的放射性作用可改变干酪根结构，提升有机质生烃潜力，导致低熟/未熟阶段生烃；对石油生成存在获益剂量范围，产量与辐照剂量正相关，最高可达19.5mg/gTOC；高强度辐照可使产物类型从稠油向轻质油，再向气转化，气体以氢气为主。由此建立放射性作用所致生油气获益区判识图版，提出<0.6的Pr/Ph可作为放射性作用强度标定参数。研究成果初步建立了铀的放射性与有机质相互作用的理论体系，证实放射性作用可提升古老烃源岩和富铀烃源岩的生油气潜力，可作为非常规油气勘探“甜点层”预测手段。研究期间，发表期刊论文4篇，其中SCI/EI收录3篇，1篇被能源领域权威期刊《Energy & Fuels》选为封面论文；申请国家发明专利2项，已获授权1项；申请并获授权实用新型专利1项；在国内外学术会议上做口头报告2次，获优秀青年论文口头报告奖1次；培养博士生和硕士生各1名，引进海外博士后1名。圆满完成计划任务和人才培养指标。