多铁性BiFeO3外延薄膜中涡旋电畴外场响应机制的原位透射电镜研究

Multiferroic BiFeO3 has attracted great attentions due to its huge potential applications on ferroelectric random access memories, magnetoelectric and spintronic devices. Vortex nanodomains in BiFeO3 thin films could result in ultrahigh storage density. Understanding and controlling domain switching mechanisms in multiferroic materials is a critical step towards the realization of data storage devices. However, the response mechanisms to the external fields of the vortex nanodomain are still elusive. Transmission electron microscopy (TEM) with high resolution can in situ observe the changes of the microstructure during domain switching, which is a powerful tool for domain switching investigations. In this proposal, we plan to investigate the polarization flux-closure structures and vortex nanodomains in multiferroic epitaxial BiFeO3 thin films from both a theoretical and an experimental perspective. The evolution of the flux-closure structure and the vortex domain will be in situ observed on TEM by applying external thermal effect, electric field and stress. We should lay stress on the observation of the microstructure changes during domain switching. Polarization switching current will be in situ measured. The relationship between the switched domain area with the applied electric field will be revealed. The dynamic switching process will be simulated using time-dependent phase field modeling. Combining experimental results with theoretical ones, the response mechanism to the external field of the vortex domain structures should be revealed. The results of this project will support the application of vortex nanodomains in data storage.

多铁性BiFeO3在铁电存储器、磁电耦合器件、自旋电子器件等方面应用前景广阔，受到人们关注。最新实验发现BiFeO3薄膜中的纳米涡旋畴有望大幅提高信息存储密度。理解和控制畴开关是实现信息存储的关键。然而，BiFeO3中涡旋畴结构的外场响应机制、开关特性仍不清楚。透射电镜(TEM)分辨率高并能够原位观察伴随畴开关的微结构演变，非常适合电畴外场响应机制的研究。本项目拟采用实验与理论相结合的方法，研究BiFeO3外延薄膜中涡旋畴结构的外场响应特性。在TEM上原位观察极化涡旋结构和纳米涡旋畴随外加温度、电场和应力演化的动力学过程，着重考察外场作用下伴随畴开关的微结构演变，测量畴翻转的极化电流，建立翻转畴区的面积与翻转电压的关系；用含时相场模型模拟畴在外场作用下的演化，结合实验观察结果，揭示涡旋畴结构的外场响应机制。本项目的研究成果将进一步丰富电畴知识，为铁电涡旋畴的应用提供理论指导和实验依据。

多铁性BiFeO3 (BFO)在铁电存储器、磁电耦合器件、自旋电子器件等方面应用前景广阔，受到人们关注。最新实验发现BFO薄膜中的纳米涡旋畴有望大幅提高信息存储密度。理解和控制畴开关是实现信息存储的关键。本项目通过优化薄膜生长工艺，实现了BFO外延薄膜中的铁电畴和纳米涡旋畴的可控生长，获得了BFO外延膜中的畴结构的完整微观图景，在TEM中原位观察了畴的开关动力学过程，主要结果如下：.1、实现了BFO外延薄膜中的铁电畴和纳米涡旋畴的可控生长.通过改变脉冲激光的能量密度、频率，薄膜沉积温度，氧分压，靶基距等工艺参数，获得的优化薄膜沉积参数如下：激光能量密度100 mJ/cm2，激光频率4 Hz，氧分压100 mTorr，沉积温度700 oC，靶基距5 cm。选取(110) GdScO3 (GSO)和(110) PrScO3 (PSO)等晶格适配度较低的单晶衬底上生长(001)取向的BFO薄膜，在没有底电极时，在薄膜-衬底界面可得到排列有序的纳米涡旋畴阵列，而当增大薄膜的厚度在薄膜内部可得到极化涡旋结构。.2、BFO外延薄膜中的畴结构.在低晶格适配度的单晶氧化物衬底上生长的BFO薄膜主要以109o铁弹畴为主，少量的180o铁电畴和荷电畴壁。在没有底电极的薄膜-衬底界面上发现了规则排列的纳米涡旋畴。不同厚度的薄膜中畴结构和形貌有所差别。薄膜厚度由8 nm增加到110 nm，BFO薄膜中的畴结构仍以109o铁弹畴为主，少量的180o铁电畴和荷电畴壁以及纳米涡旋畴阵列构成。更重要的是，在厚度为8 nm的薄膜中发现了畴宽约4 nm的109o畴，以及三角形的涡旋畴，这是目前观察到的最小的铁弹畴。而当薄膜的厚度增加到110 nm，畴结构变得复杂，出现了三极和四极的极化涡旋区域。统计结果表明，BFO外延膜中109o畴的宽度与薄膜的厚度满足Kettle定律。.3、BFO外延薄膜中的畴开关动力学.原位TEM技术是观察畴开关动力学有效的技术手段。本项目发明了原位加载电场和应力的TEM样品的制备方法，利用这一方法，在TEM中原位加载温度场、应力、电场，观察了109o铁弹畴的可逆翻转，采用暗场和高分辨原子像技术研究了不同尺度的畴翻转的动态过程，畴壁运动是畴开关的必要过程。这些新发现将有助于理解BFO极化翻转的物理机制，为其应用提供理论指导。