高比表面SiC/C多孔陶瓷的多尺度设计及协同效应机理研究

We propose a multi-scale method for the design of SiC/C porous ceramics to handle the PM2.5 pollution in the exhaust gas of automobile. The SiC/C ceramics is made up of carbon fiber, carbon sphere, and SiC nanowires, which is assembled with a reticular structure. Carbon fibers are bonded by the carbon synthesized by the hydrothermal carbonization of biomass. SiC nanowires are prepared by carbothermal reduction between carbon and SiO vapor. Metal catalyst is supported on the carbon fiber skeleton during the growth of SiC nanowire by the VLS mechanism. We provide a method for the fabrication of SiC/C porous ceramics. Effects of the parameters of the hydrothermal carbonization and carbothermal reduction on the microstructure and properties of the SiC/C porous ceramics are studied. The synergy effect among carbon fibers, carbon spheres, SiC nanowires, and metal catalyst is studied to provide a theory for the multi-scale design of the ceramics. Finally, the mechanical properties, pressure-drop, anti-oxidation and PM2.5 adsorption behavior of the porous ceramics were studied to evaluate its application in the purifying of automobile exhaust gas.

针对汽车尾气日趋严峻的PM2.5污染，本项目提出了一种SiC/C多孔陶瓷多尺度设计的思路。通过将碳纤维、碳微球、SiC纳米线三个不同尺度材料组装成复合的微纳米网状结构多孔陶瓷，实现汽车尾气PM2.5的净化。通过微波水热碳化合成生物质碳连接碳纤维，使其构成一个具有一定强度的碳纤维骨架，利用碳热还原在碳骨架中合成SiC纳米线，使碳纤维、SiC纳米线成为一个有机的整体，利用SiC纳米线的VLS生长机制在碳纤维骨架中负载金属催化剂，赋予多孔陶瓷催化的特性。拟通过研究微波水热碳化工艺参数、碳热还原工艺参数对所制备SiC/C多孔陶瓷微观结构和性能的影响规律，阐述多孔陶瓷中碳纤维、碳微球、SiC纳米线、金属催化剂之间的协同效应，为SiC/C多孔复合陶瓷多尺度设计提供理论依据。最后对SiC/C多孔陶瓷的力学性能、压降行为、抗氧化行为和PM2.5吸附行为的研究，评价其在汽车尾气净化的应用前景。

环境污染和水质的不断恶化已成为人类当前面临的严重问题。吸附技术由于其简单，高效，节能，操作成本低等特点，被认为是一种经济，有效而又灵活的方法。高比表面积SiC成为了近年研究的热点，本项目提出了一种具有多尺度结构的SiC/C多孔复合陶瓷的设计思路和制备方法，通过将微米级的碳纤维、亚微米SiC微球、SiC纳米线、纳米金属催化剂多个不同尺度材料组装形成一个多维度、多层次、功能化的网状多孔陶瓷。.研究了微波水热工艺参数对多孔陶瓷骨架制备的影响规律。研究表明，葡萄糖溶液为0.5mol/L，微波水热温度T=210℃；时间t=90min；填充比=40%时，所制的碳微球/碳纤维多孔预制体得抗压强度为14MPa，实现碳纤维骨架的优化设计。采用硅溶胶浸泡并结合微波水热的方法在碳微球/碳纤维多孔预制体中引入SiO2微球，碳热还原反应后，SiO2与碳发生反应生成颗粒状的SiC，同时也可以发现大量的SiC纳米线存在。该工艺有利于SiC纳米线在碳纤维与碳微球表面的生长。.研究了碳纤维、碳微球、SiC纳米线三种不同材料含量、形貌及其之间的界面结构对C/SiC多孔复合陶瓷的孔隙尺寸、比表面积的影响规律，阐明碳纤维、SiC微球和SiC纳米线三者之间的协同效应机理。不同烧结温度所得C/SiC复合多孔陶瓷的孔径分布趋势基本相同，孔径分布较为越分散，在1-100μm尺寸范围内。随着烧结温度的升高，集中在0.3-50μm的孔增多。多孔陶瓷中含有SiC颗粒和SiC纳米线的复合多孔结构的形成有助于提高复合材料的比表面积。.研究了不同检测液浓度、过滤速度对SiC/C多孔复合陶瓷材料吸附性能的影响。结果表明不同密度碳纤维预制体所制备的SiC/C多孔复合陶瓷材料的吸附性能具有选择性，对于铜离子的吸附能力很差，对于亚甲基蓝的吸附能力强，对于罗丹明B的吸附能力较弱。碳纤维预制体密度为0.26g/cm3时所制备的多孔复合陶瓷过滤亚甲基蓝溶液后使其变为无色，相应的滤液的吸收峰消失。SiC/C多孔复合陶瓷材料经反复使用后，发现材料的性能并没有受到影响，从而了解到碳化硅多孔陶瓷材料可以反复使用，其具有潜在的应用价值。