铀、锶和铯在凹凸棒石黏土中的吸附机理与改性吸附效能研究

With China's long-term uranium mining, the decommission of nuclear industry facillities and the large scale construction of nuclear power station, the disposition of a large amount of low level radioactive waste is urgently needed. Among all types of the radioactive waste, uranium, strontium and cesium take greatest proportion. Meanwhile, the recycling cost is so high that they are usually disposed as waste. In the disposal process, study on backfill and block materials that are used to the barrier in the repository is urgently in need to effectively control the nuclide from spreading to the outside environment. A large amount of studies indicate that the attapulgite clay is one of the suitable materials. In this proposal, the adsorption mechanism is studied through analysing the mineral composition, the chemical component and the crystal structure of the natural attapulgite clay, and exploring the possible position of adsorbing nuclide in the structure of the attapulgite clay. The batch test and the soil column dynamic adsorption experiments would be carried out to study the related factors on natural attapulgite clay adsorption performance, such as the radioactivity level, the sorption equilibrium time, pH, the liquid-solid ratio and temperature etc. And modified natural attapulgite clay, such as acidification, ultrasonic, baked, added magnesium or aluminum, smash to the nanometer level and organic modified etc. The study of sorption mechanism of radionuclide on the attapulgite clay is to provide scientific basis for the selection of the adsorption materials used in the low level radioactive waste disposal.

随着我国铀矿长期开采、核工业与军工核设施退役以及核电站规模化建设，产生的大量中低放废物亟待处置。中低放废物中的铀、锶和铯占废物总量的绝对比例，且回收成本极高，国际上均将其作为废料处置。在其处置过程中，为了有效控制核素向处置场外环境的扩散，急需研究处置库中的回填材料和处置场工程屏障核素的阻滞材料，大量调研表明，凹凸棒石黏土是较好的材料之一。申报项目拟通过分析天然凹凸棒石黏土的矿物组成、化学成分和晶体结构，探索凹凸棒石黏土矿物结构中可能吸附核素的层位，研究其吸附机理；开展批试验和土柱动态吸附实验，研究铀、锶和铯的浓度、迁移时间、pH值、固液比和温度等因素对天然凹凸棒石黏土吸附性能的影响；并对天然凹凸棒石黏土进行改性，如酸化、超声波、焙烧、添加Mg或Al、粉碎成纳米级以及有机改性等方法，系统探索铀、锶和铯在改性凹凸棒石黏土中的吸附机理，为低中放废物安全处置的吸附材料选择提供科学依据。

随着我国铀矿长期开采、核工业与军工核设施退役以及核电站规模化建设，产生的大量中低放废物亟待处置。中低放废物中的铀、锶和铯占废物总量的绝对比例，且回收成本极高，国际上均将其作为废料处置。. 项目通过研究天然凹凸棒石黏土的矿物组成、化学成分和晶体结构，探索了凹凸棒石黏土矿物结构中可能吸附核素的层位为层间硅、铝的水合氧化物，钠、镁的水合氧化及钠、铝的水合氧化物等；实验表明：锶、铯和铀在改性凹凸棒石黏土上的吸附作用机制是物理、化学吸附共同作用，包括静电吸附、表面络合作用和离子交换作用；铁、镁、热改性的凹凸棒土对于铀、锶和铯的吸附效果要优于其他改性方法，在核素初始浓度10-100mg/L范围内，热改性凹凸棒石黏土对核素的吸附率均在90%以上，在pH为7-13时，对核素的吸附效果均较好，在10min内基本达到吸附平衡，在5-40℃内，温度对于吸附有不显著的促进作用；三种改性方法的凹凸棒石黏土对铀的再生吸附率都很高，均可以达到88%以上，热改性对锶和铯的再生吸附率最好，三次再生后，吸附率维持在75%左右。通过吸附柱实验证实，无机改性凹凸棒石黏土材料能够应用于流动水体中核素的吸附，在前两个小时内，对核素的吸附率均维持在90%以上。通过凹凸棒胶体对铀的吸附和迁移行为影响的探索研究，结果表明随着凹凸棒胶体含量的增加，U(Ⅵ)的穿透量c/c0从约85%下降至约65%，凹凸棒胶体增强了U(Ⅵ)在的滞留。. 上述研究成果可为低、中和极低放废物处置吸附材料提供科学依据，并能应对含铀、锶和铯核素污染水环境的突发事件。在上述研究成果基础上，开展了改性凹凸棒石黏土对锑的吸附性能研究，铁改性凹凸棒石黏土对锑的吸附率在0.5h内达到90%以上,具有极大的吸附潜力，为锑环境污染治理提供了技术支撑，扩展了研究成果。