电喷雾解吸/萃取电离质谱快速检测尿中羟基多环芳烃研究

尿中羟基多环芳烃（OH-PAHs）和8-羟基脱氧鸟苷（8-OHdG），分别是致癌性环境污染物多环芳烃（PAHs）和DNA氧化损伤的生物标志物，且二者均与PAHs环境污染相关。目前，尿中OH-PAHs和8-OHdG分析方法繁琐的前处理过程，已无法满足PAHs流行病学高通量样品的分析需求。因此，本项目的研究目标即为：（1）以可简化前处理过程的国际先进分析技术，电喷雾解吸/萃取电离质谱（DESI/EESI-MS）为分析手段；（2）以OH-PAHs和8-OHdG为主要研究对象；（3）系统优化电喷雾溶剂等关键分析条件、筛选适宜的进样方式，减小尿液基质干扰（尤其对低极性OH-PAHs）；（4）建立可快速定量检测尿中OH-PAHs和8-OHdG的DESI/EESI-MS方法，并建立实验室分析质控体系；（5）通过分析实际样品，验证方法实际应用可行性，最终为PAHs流行病学调查提供一种快速高效的分析手段。

尿中羟基多环芳烃（hydroxylated polycyclic aromatic hydrocarbons，OH-PAHs）是致癌性有机污染物多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons， PAHs）的重要生物标志物，但现有分析方法尚无法满足PAHs健康风险评价对OH-PAHs高通量分析的迫切需要。电喷雾解吸/萃取电离质谱（desorption/extractive electrospray ionization mass spectrometry，DESI/EESI-MS）是当前国际前沿的直接质谱分析新技术之一，尤适于高通量分析，因此本研究的主要内容即为，系统考察并针对性解决新技术分析尿中OH-PAHs时存在的问题，建立尿OH-PAHs的定性、定量新方法，以及实现新方法的初步应用。成功研发了2种尿中OH-PAHs和1种尿肌酐（内源性代谢物）的快速质谱分析新方法，并已通过非职业暴露人群样品验证。新方法的单个样品检测时间缩短至0.5 min，远低于传统方法所需的数十分钟，方法检测限低至0.01 ug/L，有望实现非职业暴露以及职业暴露人群PAHs健康风险研究中OH-PAHs的高通量分析。相关研究成果发表在Anal. Chem.，Anal. Chim. Acta等分析化学领域高水平期刊，获得1项授权发明专利和2项申请发明专利，并在DIOXIN2013等相关领域重要学术会议作4次口头报告。