金伯利岩中碳同位素分馏的量子化学计算研究

The kimberlite is one kind of plutons formed in the inner Craton. Previous publications mainly focused on the carbon isotopes in the kimberlite smaples from the field, and few of them aimed to research on the groups of minerals which include the carbon element at the high T and high P conditions in the lab. However, those works did not consider the influence of pressure on the carbon isotopes at the mechanical level. To solve this problem, this foundation will study the carbon isotope fractionation in and/or between the original kimberlite melts and the minrerals, including calcite, aragonite, dolomite, and diamond in it by using the Urey model and the ab initio calculatons and molecular dynamic simulations.This will furher help understanding the key T and P condition that the kimberlite experienced, and the results here are the basis for and play significant roles in Craton evolution, Deep Carbon Cycling and other important geological research.

金伯利岩是克拉通内部形成的主要深成岩之一。前人主要通过实验观测来研究野外金伯利岩样品中碳同位素在矿物及岩体内的分布，少量高温高压实验研究给出了实验条件下金伯利岩可能包括的含碳矿物组合和碳同位素特征；但是，这些工作没有从机理上研究压力对碳同位素分馏的影响。针对压力对金伯利岩中碳同位素分馏影响机理这一科学问题，本项目拟用量子化学计算手段和Urey模型，研究高温压条件下原始金伯利岩岩浆、金伯利岩主要含碳矿物（方解石、文石、白云石、金刚石等）中及之间的碳同位素分馏系数。达到应用这些参数揭示或反推金伯利岩形成过程所经历的关键温压条件的目标。这些数据是克拉通演化、深部碳循环等重大课题研究过程中需要的基本数据，也是基础地质学研究中的必须数据，有重大科学意义。

项目最初设计的背景是，希望通过量子化学手段，研究金伯利岩中碳同位素的分布规律，进而反推其形成的温度和压力。经过三年研究，获得了大量数据，其中部分数据还在整理中，部分已经以文章和专著形式发表。.已发表论文的主要研究内容和重要结果严密对应，包括三个方面：A：进行了方解石、文石和白云石中碳同位素的RPFR和13C-18O Clumped同位素温度计的量子化学预测；B: 给出了频率复平面内约化配分函数（RPFRc）的（一种数学近似）表达式;C: 系统地给出并评述了U-Pb及与之相关定年的基本原理和研究方法。这些结果明确地以数学公式的形式记录在论文和专著中。.这些研究结果的科学意义重大，对三项研究内容分述如下：A:第一项工作给出了三种矿物中的碳同位素的RPFR和13C-18O Clumped同位素温度计。Clumped同位素温度计是良好的单矿物地质温度计，有极好的地质应用前景，可应用于针对不同科学目的的研究。新的研究结果或将有助于推动第四纪地质学（含年代学）、古生物学、成矿学、火成岩（如本项目研究的金伯利岩）和变质岩岩石学等学科中涉及碳酸盐的研究。.B:第二项工作将Urey & Rittenberg (1933)欲通过计算来预测同位素分馏的想法拓展到了复数域的研究范围，完善了同位素分馏量子化学预测数学理论的结构体系；同时提高了分子簇模型研究同位素分馏的能力。.C:U-Pb定年法是研究沉积岩、火成岩和变质岩等三大岩类的形成年龄的重要手段之一，该方法给出的年龄是研究地质体演化历史的基础，科学意义十分重大。这个研究方向的主要工作是，相关文章和专著所揭示内容的科学意义在于，（或将）结束现在多种U-Pb相关定年方法在地质科学研究中固有巨大测年误差的现状，并（或将）对陨石、地球及其他行星、月球的年龄测定，全球古地理恢复和构造地质学等大学科问题的研究，产生革新性的影响。