本征态及功能化修饰单、少层石墨烯的电化学驱动响应性研究

刺激响应器件在生物医学、电子、传感、信息等领域有重要应用。石墨烯作为特殊的碳的二维共轭高分子，具有类似于导电高分子和碳纳米管的本征共轭结构，因而在电驱动响应器件方面具有重要潜在应用。本项目提出单层、少层石墨烯电化学驱动响应性能研究的课题，旨在通过系统研究单层、少层石墨烯，及其经过化学修饰和微结构化处理后的电化学驱动伸缩性能，揭示单层石墨烯的本征电致伸缩性质，理解石墨烯的电化学驱动响应机制。系统揭示石墨烯片层之间的相互作用、表面化学性质、微结构及其边沿态状况对其电驱动响应性的影响。阐明石墨烯层数与响应性的关系；弄清石墨烯表面亲疏水性与活性粒子、杂原子对其驱动性能的影响；获得优化的微结构形态及边沿态，实现石墨烯基电驱动器件的结构优化。该项目将为石墨烯刺激驱动机理提供新的认识，为制备新型高性能石墨烯基驱动器件提供新技术、新材料和技术支撑。

刺激响应器件的开发和利用对于人类迈向机器人、记忆芯片等高科技时代具有举足轻重的作用。在电、湿气等外界的刺激下，石墨烯作为一种独特的二维共轭导电高分子材料，在刺激响应器件方面具有重要潜在应用。本项目围绕单层、少数层石墨烯的制备、组装，及其经过化学修饰和微结构处理后的电化学驱动伸缩性能等几个方面开展系统研究。研究内容主要包括单、少数层组装石墨烯的制备及其驱动响应，开展功能化修饰石墨烯的制备和功能组装，研究其驱动响应性能，并对石墨烯进行微结构处理，研究其驱动响应性能。通过系统研究，直接实验揭示单层及少层石墨烯电化学过程中的表、界面作用机制，系统阐明石墨烯结构与驱动响应性的关系和演变规律，为高性能石墨烯基电驱动器件的发展提供指导。.重要研究成果为：1）利用化学气相沉积技术、化学氧化还原等方法探索出了制备单层、少数层石墨烯的关键技术，同时发展了单层及少数层石墨烯在不同基底上的转移技术。2）完成了少数层组装石墨烯的制备，设计并构筑了少数层石墨烯/聚吡咯双层薄膜结构，其电驱动响应的曲率角可达到120度。3）实现了石墨烯基材的功能化修饰和组装，所制备的三维石墨烯/聚吡咯材料的驱动应变值最高可达2.5%，超越了碳纳米管薄膜和石墨烯薄膜，可直接作为电驱动的可控开/关转换。4）完成了微结构化石墨烯组装体的构筑，发展了以电、磁、湿气为刺激源的石墨烯基响应驱动器件，为构建新型石墨烯基驱动材料提供了新思路。此外，发展了新型类石墨烯二维材料制备的新方法及驱动响应的探索研究。相关研究成果发表于包括J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.等国际重要期刊在内的SCI论文65篇，其中SCI影响因子>20论文6篇，SCI影响因子>10论文17篇，SCI影响因子>5论文34篇， ESI高被引用论文18篇。研究工作引起了国内外的广泛关注，尤其是发表于Adv. Mater. 2014, 26, 2909–2913石墨烯基材的湿气发动机成果，《Nature Materials》将这项研究结果作为Research Highlights进行了专题报道。同时，发表于顶级期刊J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 15–18的论文，被评为2012年度中国百篇最具影响国际学术论文。