反铁磁氧化物RFeO3功能晶体中自旋相干控制与超快光磁效应

Using ultrashort laser pulses or THz waves to excite and control magnetic material phase transition and its spin flip is a new research field of rapid development, ultrafast time scale excitation and coherent control for the spin or magnetic domain will lead to spectacular new change of material magneto-optic properties, leading the research development of ultrafast information reading and writing. In this project, we focus the antiferromagnetic rare-earth oxide RFeO3 materials as research object. Through partially substitution by rare-earth ions, it is expected to prepare magnetic phase transition temperature adjustable, diversity, and high quality series of RFeO3 single crystals; Using the high accuracy elastic/inelastic neutron diffraction measurements, we can get accurate atomic coordinates, magnetic moment distribution information, and study the related spin dynamics in the materials; Combining with variable temperature/variable magnetic field measurements, we investigate the Inverse Faraday Effect and coherent spin excitation by ultrashort laser pulse and THz wave magnetic field component, and study the spin flip dynamic process in the crystals. Consequently, we explore the microscopic mechanism for the ultrafast laser pulse induced spin flip and coherent control method. Combined with theoretical calculation and analysis, it is expected to understand the dynamic process of coherent spin precession excitation, and clarify the physical mechanism of ultrafast coherent spin manipulation. Then, by screening several important potential application materials for ultrafast optomagnetic storage devices, we plan to carry out exploration design of prototype devices, and do basic research for applications. Furthermore, it may start a new way to realize ultrafast information reading and writing and to explore new functional materials.

采用超短激光脉冲或太赫兹波激发调控磁性物质的相变和自旋翻转是一个新的发展迅速的研究领域，对其中自旋或磁畴进行超快时间尺度的激发和相干控制将导致物质磁光特性引人瞩目的新奇变化，引领超快信息读写研究的发展。本项目以反铁磁稀土氧化物RFeO3材料为具体研究对象，通过稀土离子的部分替代，制备磁相变温度可调的多样性高质量系列单晶；利用高精度弹性/非弹性中子衍射得到精确的原子坐标、磁矩分布等信息，进行相关的自旋动力学研究；结合变温/变磁场测量，系统研究超短激光脉冲逆法拉第效应和太赫兹波磁场分量在该类晶体中的相干自旋激发和自旋翻转的动力学过程，探索超快激光脉冲诱导自旋翻转的相干控制方法。结合理论计算和分析，搞清相干自旋进动激发的动力学过程，阐明超快自旋相干控制的微观物理机制。筛选出具有重要应用前景的超快光磁存储器件材料，开展原型器件的设计探索和应用基础研究,为实现超快信息读写和新材料探索开辟新的途径。

本项目创新实验方法，发明了基于光学浮区法的异质籽晶生长法和高通量准连续单晶生长技术，成功制备出高质量反铁磁稀土氧化物RFeO3系列单晶样品。通过表征其磁电性质和超快光磁效应，给出了该类样品体系较为完善的磁电相图。特别是，采用超快太赫兹时域光谱探测技术和中子衍射实验，对存在于RFeO3中的自旋重取向、磁化跳跃和自旋翻转等奇异磁相变，以及相变过程中的超快光磁效应和自旋动力学行为有了更为全面和深入的认识，阐明了自旋重取向相变的相变驱动力为面内的磁晶各向异性能。通过变温中子衍射实验，精确地确定了ErFeO3晶格结构、磁结构随温度和外磁场变化的演化规律。在Sm1-xDyxFeO3中发现了多温区可调控的自旋开关效应和超快光磁效应。阐明了DyFeO3单晶中依赖于磁化历史的磁相变行为及磁化跳跃现象的完整磁相图。在Dy(Fe,In)O3体系中发现了掺杂调控的磁序维度从三维到赝二维的转变，在实验上实现了磁序维度的可控调节。研究了TmFeO3单晶中Fe离子晶格的准铁磁共振模式(FM mode)以及准反铁磁共振模式(AFM mode)的共振频率随温度的依赖关系。通过分析阐明了此类太赫兹宽带吸收主要起源于低温下晶体场导致的稀土离子Tm基态能级的劈裂。这些结果使我们对于稀土氧化物掺杂调控的自旋波动力学和磁各向异性参量有了进一步理解。发现磁场诱导的自旋重取向相变强烈地依赖于外加磁场的方向。RFeO3单晶中的自旋重取向相变可以通过各向异性磁场进行调控，这在磁存储材料与自旋电子学器件中具有潜在的应用价值。本研究拓展了对稀土氧化物中奇异磁相变和超快光磁效应的认识，加深了对其相变机制及复杂相互作用的理解，通过外加磁场或超快光脉冲成功实现了对自旋开关效应的调控。结合第一性原理计算和理论分析，对多种奇异磁相变行为和光磁耦合作用进行了合理的解释，建立了较为清晰的物理图像。达到了预定的研究目标。共发表标注基金资助的研究论文45篇，其中包含Scientific Reports（5篇）, Physical Review B（4篇）, Applied Physics Letters（3篇）等TOP期刊在内的SCI收录论文36篇，EI收录论文5篇，中文核心期刊论文1篇；申请国家发明专利7项，其中2项获得国家发明专利的授权。项目执行期间共培养获得博士学位和硕士学位研究生13人，其中，博士研究生4人，硕士研究生9人。