热带西太平洋溶解态硒同位素组成及其生物地球化学示踪初探

Selenium is an essential trace element in the ocean, whose dynamics may affect the efficiency of the marine biological pump. Stable isotopes have unique advantages in discriminating sources and transformation processes. However, due to the limitation of analytical techniques, the selenium isotopic composition in the open ocean has not been measured. We aim to investigate the profile of dissolved inorganic selenium isotopic composition in the western tropical Pacific by coupling hydride generation with multiple collector inductively coupled plasma mass spectrometry. The incorporation with the hydrological and biological parameters will help to understand the spatial and temporal distribution of dissolved inorganic selenium isotopic composition in the western tropical Pacific. The selenium isotopic fractionation by the phytoplankton assimilation is estimated to further improve the selenium isotope systematics in nature. We also aim to establish preliminary selenium isotopes biogeochemical cycles model in the ocean and to provide data to explore selenium isotope as a novel marine biogeochemical tracer. The data obtained in this study will not only help understanding the marine selenium biological cycles, but also enrich the non-traditional stable isotopes studies in GEOTRACES program.

硒是海洋中重要的痕量生源要素，其含量多寡可能会影响海洋生物泵效率。稳定同位素在辨析物质来源及其迁移转化路径方面具有独特的优势，但是由于分析技术的限制，开阔大洋溶解态硒稳定同位素组成仍未见报道。本项目拟选取热带西太平洋为研究海区，利用氢化物发生与多接收电感耦合等离子质谱仪联用技术分析硒稳定同位素比值，结合水文和生化参数，认识热带西太平洋溶解态无机硒同位素组成的时空分布规律。估算浮游植物同化吸收产生的硒同位素分馏值，进一步完善自然界中硒同位素分馏体系，初步建立相应海域硒同位素生物地球循环模型，为硒同位素成为新的海洋生物地球化学示踪剂提供科学数据。本项目获取的数据不仅有助于我们更好的认识海洋硒的生物地球化学循环，也有望丰富GEOTRACES计划在其它非传统稳定同位素领域研究中的内涵。

痕量元素稳定同位素(非传统稳定同位素，相对于碳、氢、氧等传统同位素)是国际上同位素研究的一个前沿领域.硒稳定同位素已被广泛的应用于古海洋的氧化进程反演示踪，基于海洋内部硒循环不引起显著的硒同位素分馏的假设，但是由于分析技术的限制，目前几乎没有海洋中溶解态硒同位素的研究。. 本项目选取了热带西太平洋为研究海区，利用氢化物发生与多接收电感耦合等离子质谱仪联用技术分析硒稳定同位素比值。结果显示西太平洋水体中硒同位素比值的范围为0.08-1.56‰，大致呈现随水深逐渐降低的趋势，而且与浓度呈镜像关系。在真光层内，硒同位素组成偏重，表明浮游植物可能会优先利用轻质硒同位素。根据瑞利分馏模型估算出开阔大洋的浮游植物同化吸收的硒分馏系数为-0.8‰到-1.25‰。近岸硅藻水华过程中，水体的硒同位素组成也偏重，根据瑞利分馏和稳态模型估算近岸水体浮游植物同化吸收的硒分馏系数约为-2‰，高于开阔大洋的估算结果，说明浮游植物吸收利用硒同位素存在显著的种间差异。通过整合全球已发表数据，发现热带海域表层溶解态硒以有机硒为主要赋存形态，而高纬度海域主要以硒酸盐为主，纬度带差异可能是由优势浮游植物物种的区域变化造成。通过对热带西太平洋大气湿沉降的观测发现，亚硒酸盐是湿沉降雨水中的主要存在形态。考虑到亚硒酸盐是浮游植物优先利用的硒价态，大气湿沉降输送的硒可能将有利于促进浮游植物生长。. 浮游植物吸收利用硒是海洋硒循环的重要环节，根据模型估算浮游植物同化吸收硒产生的硒同位素分馏值为-0.8‰到-2‰，这一发现认识不仅弥补了现有同位素分馏理论上的不足，也为厘定和鉴别硒同位素变化的关键地球化学过程和硒同位素在古环境氧化还原条件的示踪上给出了新的制约。初步建立的海洋硒同位素生物地球循环模型，为硒同位素成为新的海洋生物地球化学示踪剂提供科学数据。我们的研究突出了解析沉积记录中的硒同位素组成，需要海洋循环中硒的不保守性及生物分馏。