膜分离与电化学耦合方法及其在水污染控制中的应用原理

Persistent toxic substances (PTS) and pharmaceutical and personal care products (PPCPs) have been reported to be ubiquitous in surface water. On the other hand, effluents from wastewater treatment plants have been reported showing obvious acute toxicity to zebra fish or to some other aqueous organisms. Therefore, it is obligatory to develop cost-effective technologies for removal of toxic pollutants from water phases. Aiming at this purpose, we are developing a novel process, membrane filtration using carbon membranes integrated with advanced redox technology (such as electrochemical method, or Fenton-like method), for cost-effective treatment of water or wastewater. Major research contents include: (a) Fabrication and characterization of novel carbon membranes; (b) Investigation of membrane filtration performance with carbon membranes in water treatment; (c) Investigation on synthetic effect of integrating filtration with electrochemistry for enhanced water or wastewater treatment; (d) Investigation of synthetic effect of integrating carbon membrane filtration with some other catalytic oxidation process, such as catalytic ozonation or Fenton-like oxidation process, for enhanced water or wastewater treatment; (e) Pilot-scale experiment for the performance evaluation of the integrating process in water or wastewater treatment in terms of the efficiency in removal of toxic substances, operation cost, and stability.

我国在水中毒性污染物控制领域面临严峻挑战。主要表现在：①以持久性有毒物质（PTS）和药物与个人护理品（PPCPs）为代表的化学污染物在地表水中频频被检出；②许多行业废水即使处理达标，仍对目标生物显示毒性效应，严重威胁水生生物及生态系统的安全。本项目以水中典型PTS等毒性污染物的高效安全去除为目标，结合国际膜技术和高级氧化还原技术领域的最新研究进展，发展基于功能性碳材料的膜分离技术与电化学和高级氧化还原耦合协同（废）水处理新方法。系统研究基于碳材料的不同形态的分离膜的制备方法和膜分离性能；根据sp2杂化型碳材料具有良好的导电性和催化性能等功能性特点，研究膜分离与电化学、类FENTON等技术的耦合方法和（废）水处理的强化机理；建立基于膜分离及其耦合工艺（废）水处理系统，通过处理微污染地表水或废水生化处理出水，评价其运行成本、稳定性和实用性等，为该技术的实际应用提供理论和技术基础。

本项目开展了利用碳纳米材料分离膜提高水污染控制效率的方法和原理的研究。开发了电泳沉积法、湿法纺丝法、真空抽滤法、相转化法和气相沉积法制备碳纳米材料分离膜的工艺，探索出通过提高膜的孔隙率、减小膜厚度、构建垂直贯通膜孔道等关键措施优化膜通量、抗污染性能、化学稳定性的方法。构建了利用碳纳米材料导电性实现膜分离与电化学作用耦合的体系，阐明了静电排斥、电吸附、电氧化和电动效应等电化学作用提高分离膜选择性且保持高通量的机制。研制出日处理量吨级规模的电辅助碳分离膜组件，综合评估了该技术的运行成本、稳定性和实用性，证明了电辅助膜分离技术具有应用潜力。此外，初步构建了电芬顿与碳分离膜耦合工艺，证明了碳纳米材料对电化学产生H2O2的催化作用，为进一步提高膜分离性能提供了新的思路。.综上，本研究建立了碳纳米膜的制备方法，构建了基于碳纳米膜的电化学强化的膜分离耦合新工艺，在膜分离与电化学耦合工艺水处理研究方面起到了引领作用，不仅具有重要的学术价值，而且在水处理领域具有很好的应用前景。.项目执行过程中培养出站博士后1名、毕业博士生5名、毕业硕士生1名；申请国家发明专利5项（其中2项进一步申请了国际专利）；发表SCI论文39篇，其中影响因子大于10的6篇，环境领域权威刊物Environmental Science & Technology5篇，截至2020年1月6日39篇论文共被SCI引用583次。