计算机模拟研究二元缠结聚合物熔体的动力学

As most polymers are fabircated in the melted state, understandng the dyanmics of entangled polymers and its correlation with molecular weight distribution and chain architecture as well as further estabilishing the quantative model for predicting their rheological properties is thus critical for designing high-performance polymer materials and guiding their processing. In this project, we will develop thel arge- scale parallel GPU-accelerated molecular dynamics method, study two typical systems of mult-component poly-disperse entangled polymers: the binary linear/linear polymer blend and the binary linear/branched polymer (including star-like, T-shaped, and comb-like ) blend, explore their complex dynamics, unravel the microscopic physcis of the constrain release effect, testify or further imporve the theortical express for this many-body constrain release in the modern reptation model theories, and provide the basis for generating the novel model for the quantative predictions of linear and nonlinear rheological properties of the wisely used mult-component poly-disperse entangled polymer melts.

高分子材料的加工大都在熔体下进行，充分理解缠结聚合物熔体的动力学行为与分子量分布及分子链拓扑结构的关系，建立定量描述其流变性质的理论模型，对实现从分子设计出发研制高性能高分子材料和指导聚合物的加工成型具有重要意义。因此在本课题中我们将通过发展大规模并行的图像处理器（GPU）加速的分子动力学模拟技术，研究两种多元多分散的典型体系：二元线形／线形及二元线形/支形（星形、T形、和梳形）缠结聚合物混合物体系的动力学行为，揭示这些体系中约束释放效应的微观图像，验证或改进当前管模型理论中对这一复杂多体效应的近似描述和理论表达，为建立定量预测具有广泛应用的多元多分散缠结聚合物熔体的线性与非线性流变学行为的理论模型奠定坚实基础。

建立缠结聚合物熔体的流变学行为与分子量分布及链拓扑的定量关系，对实现从分子设计出发研制高性能高分子材料和指导聚合物的加工成型具有重要意义。同时，缠结聚合物动力学是高分子物理中最难解决的基本问题之一。本项目通过发展高性能化图像处理器（GPU）加速的分子动力学模拟软件、有效粗粒化模型和快速建立初始平衡构型的新方法，大规模并行模拟研究了二元线形／线形及二元线形/支形聚合物混合物体系的动力学行为，计算了各种局域／整体动力学自相关／交叉相关动力学观察量（如聚合物链单元及整个分子的扩散系数、分子的键量取向关联函数、末端距自相关函数、动态结构因子、Rouse模式相关函数、应力松弛函数等等）并进行了原始路径分析和平均路径分析，从扩散动力学、整链松弛行为、链间接触存活时间分布、以及垂直于管道方向和沿管道方向的粒子运动等多视角深入考查，并比对线形和支形的纯体系的研究结果，确定约束释放效应的来源和作用机制及影响规律，取得了系列的研究成果，为建立定量预测具有广泛应用的多元多分散缠结聚合物熔体的线性与非线性流变学行为的理论模型奠定坚实基础。