青藏高原雪冰中的左旋葡聚糖及其气候环境意义

Carbonaceous aerosol is a key issue in the climate change research. However, up to now the information on its source, transport process and historical variation is still limited. As a good tracer of biomass burning, levoglucosan is becoming one of the most potential breakthrough points. This project focuses on the levoglucosan in the snow and ice from Tibetan Plateau, which are well considered as unique environmental archives. Specifically, on the basis of reliable analysis method, we plan to determine the chemistry of snow pits, aerosol and wet deposition, to reveal the modern deposition process of levoglucosan in different climate regime, and to elucidate the inherent relationship among levoglucosan, black carbon, organic carbon, and major ions. Furthermore, the historical variation of levoglucosan will be reconstructed using the Geladaindong ice core, with the aim to distinguish the contribution of fossil fuel or biomass burning. Finally, we attempt to reveal the possible source region according to backward air mass trajectories, and illustrate the climate and environmental significance of levoglucosan. The results will broaden the current scope of snow/ice research in Tibetan Plateau, and provide scientific basis for the evaluation of the anthropogenic impacts on Tibetan Plateau.

碳质气溶胶是全球变化研究中的前沿问题，但目前对其来源、传输及历史变化的认知还很薄弱。左旋葡聚糖作为生物质燃烧的分子示踪物已日渐成熟，成为雪冰化学研究最具潜力的突破点之一。本项目拟利用青藏高原雪冰这一独特环境介质，以左旋葡聚糖为目标分析物，在建立可靠的测试方法基础上，通过分析雪坑、大气气溶胶和降水样品，明确不同气候区左旋葡聚糖沉降的现代过程机制；解析雪冰中左旋葡聚糖与黑碳、溶解有机碳、主要离子等指标的内在关系；利用各拉丹冬冰芯恢复青藏高原左旋葡聚糖近百年来的历史记录；定量区分黑碳的化石燃料燃烧和生物质燃烧来源的贡献；结合气团反向轨迹等手段来揭示其潜在源区，阐明左旋葡聚糖的气候环境意义。最终成果既能拓宽现有青藏高原雪冰化学研究的范畴，也能够为评估人类活动对青藏高原的影响提供科学依据。

碳质气溶胶是全球变化研究中的前沿问题，但目前对其来源、传输及历史变化的认知还很薄弱。左旋葡聚糖、特征有机酸等作为生物质燃烧的分子示踪物已日渐成熟，成为雪冰化学研究最具潜力的突破点之一。本项目利用青藏高原雪冰这一独特环境介质，并在毗邻地区开展了大气、雪冰中左旋葡聚糖、有机酸等的检测研究，目标是建立可靠的测试方法，对大气气溶胶和雪冰样品进行分析，解析左旋葡聚糖、特征有机酸与BC、WSOC、主要离子等指标的内在关系；明确不同气候区碳质气溶胶沉降的现代过程机制；结合气团反向轨迹等手段来揭示其潜在源区，阐明碳质气溶胶的气候环境意义。主要的研究成果包括：对珠峰地区的大气气溶胶样品进行了OC、EC、WSOC、离子、左旋葡聚糖和二元羧酸的较全面分析。OC、EC、WSOC和离子（NH4+、K+、NO3- 和SO42- ）以及二元羧酸均在季风前期表现出高值。OC、EC、有机酸与生物质燃烧的指示物（K+ 和左旋葡聚糖）具有显著的相关关系，说明生物质燃烧是季风前期珠峰地区高浓度碳质组分的主要原因。结合反向气团轨迹等手段发现了喜马拉雅南北贯通的山谷是南亚大气污染物输入青藏高原的有效通道；将 SPE-GC-MS技术用于雪冰样品中生物质燃烧排放的特征有机酸的分离检测，方法检出限分别为：对羟基苯甲酸 0.002 ng mL-1、香草酸 0.001 ng mL-1、脱氢松香酸 0.004 ng mL-1；首次给出了青藏高原雪冰中三种特征有机酸的浓度水平，其中对羟基苯甲酸浓度范围在<BDL（0.002）-3.2669 ng mL-1，均值0.2262 ng mL-1；香草酸浓度范围在 0.0025-2.0738 ng mL-1，均值0.1601 ng mL-1；脱氢松香酸浓度范围在<BDL（0.004）-5.6358 ng mL-1，均值 0.1872 ng mL-1；雪冰中DOC、BC浓度呈现出北高南低、东高西低的特点; PMF模型结果显示，青藏高原雪冰中来自于生物质燃烧排放的DOC和BC分别为49.9%和49.8%，化石燃料燃烧对BC的贡献为45.7%。结合气团反向轨迹，得出青藏高原不同区域受不同来源的影响程度存在差异。高原北部和东部，受我国的黑碳排放影响比较明显，化石燃料燃烧占比较重，而南部喜马拉雅山脉地区，受到南亚排放的影响更为显著，生物质燃烧是最主要的黑碳来源。