脉冲放电等离子体耦合载铁锰沸石同时去除水中氨氮和有机污染物的效能与机理

Heterogeneous catalytic pulsed discharge non-thermal can enhance the degradation of organic pollutants and promote the utilization yield of the discharge energy. It has been widely used and studied in the field of environmental protection. However, there are few works addressing in detail to the treatment of ammonia nitrogen wastewater and mixed organic wastewater with ammonia nitrogen. Based on current knowledge about metal oxide and zeolite catalysts, more advantages may be visualized by combining Fe/Mn-doping zeolite with non-thermal plasma for wastewater treatment. In this project, pulsed discharge coupled with catalyst is used to abate organic compound and ammonia nitrogen by synergistic adsorption and degradation. Degradation mechanism will be proposed by active species and reaction products analysis in different discharge, solution and catalysts. Competitive adsorption and simultaneous removal mechanism of organic compound and ammonia nitrogen by catalytic plasma will be then elucidated. The implement of this project will provide a new technology for ammonia nitrogen organic wastewater treatment and has important theoretical significance for catalytic non-thermal plasma technology.

非均相催化脉冲放电等离子体技术能高效去除有机污染物、降低能耗，在环境污染控制领域受到广泛关注。目前该技术对排放量大的无机氨氮污染物研究较少，对含有机物和氨氮的复合污染废水同步去除机理尚未明确。因此，本项目提出采用脉冲放电等离子体耦合载铁锰沸石高效吸附、降解水中有机物和氨氮。通过改变电气参数、溶液性质和催化剂投加量等，结合催化协同处理体系的活性物质生成效率和污染物去除途径，揭示污染物吸附、降解的影响因素和作用途径。在此基础上，研究放电等离子体耦合金属沸石催化系统对有机物和氨氮混合溶液去除规律，阐明污染物的竞争吸附与降解转化机制。研究将为氨氮有机废水处理提供一条新途径，可扩展放电等离子体技术的处理领域，完善催化等离子体的理论体系。

非均相催化等离子体技术能有效处理各种难降解工业有机废水，而对排放量大的无机污染物如氨氮的处理效能和机理研究较少。本研究提出铁锰沸石与气液两相高压放电催化协同处理氨氮和苯酚废水，探索非平衡等离子适应更复杂的处理对象，进一步扩展其应用范围。通过构建废水处理系统，考察了不同条件因素对处理效果的影响，研究了活性粒子的产生和放电等离子体对催化剂物理化学特性改变的规律，确定催化放电等离子体技术对氨氮、苯酚及混合污染废水的去除效能，探明了该方法去除废水中污染物的途径和机制。研究结果表明：（1）放电/金属沸石水处理系统运行稳定，能在短时间内去除废水中氨氮，对苯酚的降解显示出较好的协同作用；（2）对于氨氮和苯酚，载Fe沸石的协同效果均优于载Mn沸石；（3）氨氮和苯酚处理效果受放电电压、放电距离、溶液初始pH值、沸石上金属负载量等条件因素的影响。混合溶液中氨氮去除率下降，苯酚去除率有所增加；（4）金属的负载使沸石的吸附容量和平均孔径会有所下降。使用后的沸石的吸附容量会略微增加，但平均孔径会有所减少，其官能团并未发生明显的改变；（5）在放电/Fe沸石体系中，氨氮大部分被吸附在沸石上，少部分被氧化为NO3-、NO2-和N2。沸石对NH4+的离子交换作用占据了主导因素，电场促进了氨氮的迁移；（6）混合溶液中部分苯酚分子会被吸附到沸石表面，降低了沸石对氨氮的吸附；氨氮的存在增加了溶液电导率，增强了等离子体放电强度使得苯酚去除率增加；（7）放电/Fe沸石协同体系能实现吸附、O3氧化、类芬顿氧化等多种效应，通过产生•OH、•O2-、•1O2等ROS物质参与污染物的氧化降解。