低阶煤催化热解流化床多组分颗粒分布及固体相微观行为影响机制

Distributing multi-component particles of coal, semicoke, quartz sand and catalyst particles is an effective method for regulating and controlling the processes of low-rank coal pyrolysis. However, the relative theories and methods are not applied due to the complex multi-component particles. Although copious literature present the effects of solid phase microscopic behavior on the multi-component particles distribution are important, but the influence mechanisms and predicted models are still pressing need. The project plans to design a testing system of multi-component particles distribution of the fluidized bed, and then measures the spaced particle fraction under designed inner structures, operating conditions and multi-component particles properties, and then develops correlations of main parameters in wide range of conditions. At the same time, considering the effect of solid phase microscopic behavior including mass transfer between solid particles, decomposition, crush, aggregation and agglomeration during the pyrolysis processes, develops the multi-component particles number balance model. The high effective numerical simulation methods can be developed by combing the particle number dynamic model and the CFD model. Basde on the simulation method, the complex multicomponent particle distribution can be predicated accurately and the effects of solid microscopic behavior on the macro-properties of the solid phases can be properly evaluated. This project will improve the investigations of the multi-component particles distribution characteristics and perfect the design theory of the fluidized bed.

低阶煤流化床催化热解技术中，有效控制热解反应是保证油品及高值化学品质量的关键，合理分布多组分颗粒是调控热解反应与过程的重要途径之一。我们之前的研究和文献调研显示：流化床内颗粒组成非常复杂，以往多组分颗粒分布实验研究结论难以直接应用，对细小颗粒影响规律的认识存在分歧，缺乏可靠的颗粒相微观行为预测方法。本项目拟搭建多组分颗粒分布特性实验平台，研究床内结构、操作参数、多组分颗粒特性与多组分颗粒分布特征参数的定性定量关系，获得多组分颗粒分布特性计算关联式，厘清细小颗粒的影响机制。同时研究催化热解反应条件下颗粒尺度的相间传质、团聚、磨损、破裂及黏结等微观行为，完善多组分颗粒数量平衡模型，耦合CFD计算模型建立可靠的数值模拟方法，实现流化床内多组分颗粒分布的准确预测，揭示固体颗粒微观行为对颗粒宏观分布的影响机制。本项目对丰富多组分颗粒流动力学研究内涵，发展流化床催化热解反应调控技术有重要意义。

本研究围绕低阶煤热解流化床中复杂的颗粒微观行为机制及颗粒微观行为对流化床内颗粒分布作用机理两个关键科学问题开展了一系列研究，获得了一系列有价值的研究结果。首先，开展了低阶煤热解试验及动力学模型研究，将等转化速率模型及分布活化能模型结合起来，提出了解决低阶煤热解动理学方程普遍存在的指前因子和活化能多值性问题的新途径；揭示了热解过程中焦油生成及气体释放两个过程的竞争协调机制，并基于该原理改进了FLASHCHAIN大分子网格模型，建立了从低升温速率到快速热解条件下热解脱挥发分动力学模型，该模型与居里点裂解器热解试验数据高度吻合。.本研究开展了流化床中粘性多组分颗粒的分布特性实验研究，获得粘性颗粒结块及良好混合情况下的双组分颗粒流化床中床层压降及鼓泡特性，研究发现：床层表面的颗粒结块可以大幅度增加床层压降并降低气泡直径；良好混合条件下，添加粘性颗粒有助于改善鼓泡流化过程但降低颗粒混合的均匀程度。为了促进粘性颗粒的混合，本研究提出内循环流化床强化颗粒混合的途径，提出了计算颗粒循环速度的系统模型及经验关联式，研究发现多组分颗粒混合均匀程度随颗粒循环率的升高而升高，颗粒的内循环促进了颗粒混合过程。.本研究提出了基于表征颗粒表面粗糙度及范德华力计算表面能量损失和过量压缩系数的具体方程；基于双颗粒碰撞模型，推导了粘性颗粒-颗粒相间曳力模型，为描述双组分粘性颗粒系统中固相之间的曳力提供了有效途径；考虑介观尺度气泡-乳化相的非均匀流动结构的影响，将鼓泡EMMS曳力模型推广到双组分颗粒。这些工作将颗粒微观受力与颗粒动理学方程关联起来，建立了颗粒微观形貌与气固宏观流动特性模拟之间的桥梁，推广了欧拉双流体模型的适用范围，为模拟流化床中多组分颗粒分布特性提供了重要的方法。