金属有机骨架/无机膜复合材料的可控制备及气体分离性能研究

With the emergence of energy crisis and environmental pollution, Hydrogen based Emerging energy Economy was formed owing to high efficiency, zero pollution and widespread applications of hydrogen. Separation of hydrogen from the other compound becomes the key technology during the process of efficient use of the existing coke oven gas and preparation of hydrogen from methane reforming. Construction of new membrane material with high performance efficiency is the core of the development of an efficient and economic separation technology. With the aim of preparation of a series of new structure controllable MOFs/inorganic composite membrane with high gas separation efficiency, we focus on the design and regulation of porous coordination compound and also process optimization of MOFs/inorganic composite membrane. Analysis the relationship between micro morphology and composition and macro performance try to provide theoretical basis for the design, synthesis and also application of High-performance separation materials further make beneficial exploration for the applications of device application of novel porous material.

能源危机和环境污染是二十一世纪人类面临的重大难题，针对这两大难题，氢气由于其高能效、零污染及应用广泛等特点，形成了以氢气为基础的新型能源经济体。基于此，氢气气体的分离成为有效利用现有能源焦炉煤气和甲烷重整制氢过程中的关键技术。构筑新型高性能膜分离材料是发展高效、经济的氢气分离技术的核心。本项目拟以多孔金属有机骨架化合物（Metal-organic frameworks, MOFs）的设计和调控为切入点，以无机膜为载体，制备一系列新型的、结构可控的、用于气体分离的MOFs/无机复合膜材料，达到氢气气体分离的目的。并在研究过程中揭示该MOFs/无机复合膜材料的微观组成、微观形貌以及宏观性能三个层面的特点，为高性能分离材料的设计、制备以及实际应用奠定一定的理论基础，在性能优异的新型多孔材料的器件化应用方面做出有益的探索。

日益加剧的能源匮乏和化石燃料消耗所引发的环境污染，生态危机已经成为影响经济社会可持续发展和国家安全的焦点问题。氢能是一种绿色、高效的二次能源，是能源领域的未来之星， 电解水制氢技术，不仅获得的产品纯度高，还可以将不可存储的可再生资源（太阳能、风能、潮汐能等）发电用于电解，间接转化为氢能储存待利用，被视为解决当前能源危机和环境问题最有效的策略之一。1）引入泡沫镍制为导电基材，采用水热法和煅烧法两步法合成了ACo2O4/NF(A = Mn, Zn, Ni)， Co3O4@Ni3S2/NF， FeCo2S4/NF，Ni-Co-M（M = O，S，Se和P）等复合纳米材料，并对复合材料进行了结构表征和催化性能研究，分析了材料组分、结构、形貌与催化性能的关系。2）通过溶液或水热方法成功合成了系列过渡金属配位化合物MOFs，再以M-MOF为牺牲模板煅烧成功合成了氧化物或其它衍射材料，并对产物进行了结构表征和催化性能测试，探索了MOFs前驱体中金属离子，配体种类，烧结温度等对材料催化性能的影响。3）通过溶液法在主链咪唑胺基有机聚合物(IOP)上构筑了双金属Pd-Au纳米颗粒(NPs)，详细地表征了所合成的PdAu纳米粒子, 并在室温下将其用于催化氨硼烷水解产氢。 Pd-Au纳米颗粒(NPs)中表面Pd的电子结构金原子在合金化过程中通过电子交换进行优化注入到Au和Pd中，形成一个强流集成效应，表现出良好的催化活性。项目执行期间发表ACS Appl. Mater. Interface (1 篇） J. Mater. Chem. A （4 篇）Int. J. Hydrogen Energy（2 篇）Applied Surface Science (2 篇）Chemistry Select（2 篇）获授权国内发明专利1项。