壳聚糖/针铁矿纳米复合材料脱除污染水体中多元重金属的效能与机理研究

Heavy metal removal from water using nanosized particles has been widely investigated. However, aggregation, poor stability, bad recyclability and potential toxicity of nanomaterials have greatly limited their practical uses. Great effort has been devoted to modify nanoparticles to nanocomposites which comprise two or more components in order to enhance their properties, and then studied the adsorption of heavy metal onto those nanocomposites. The majority of studies to date have only examined the reaction of nanocomposites in simple single-contaminant systems, while polluted waters in reality usually contains more than one inorganic contaminant, especially in the case of water pollution caused by factories and other industries. This project aims to synthesize and apply the nanocomposite, called Chitosan Goethite Bionanocomposite (CGB), for the treatment of water containing multi-element contaminants specifically Cu, Pb, Cr and As, collected from Yanjia Lake. The lake is located in the east of Wuhan City and it had been heavily polluted by chemical industries for decades. Adsorption capacities of CGB over single-element or multi-element heavy metal contaminants will be evaluated using batch reactor systems over a range of pH and temperature. Combined with characterization of CGB before/after use, the adsorption mechanism and interaction among different ions within the complex systems will be revealed.

利用纳米材料去除污染水体中的重金属是水污染修复的常用手段，也是国内外研究热点之一，但是纳米粒子易团聚等缺点限制了其实际应用。为了提高纳米粒子的性能，大量的研究将纳米粒子制备成纳米复合材料，并研究这些材料去除各类重金属的效率与机理。 大部分的此类研究工作都是基于对单一组分的重金属污染物开展的，但污染水体通常含有不止一种重金属污染物，尤其是被工业活动污染的水体。本项目以位于武汉市城郊被多所化工企业污染的湖泊严家湖作为研究对象，使用壳聚糖/针铁矿生物纳米复合材料(CGB)处置湖水中的多元重金属污染物。通过进行单组分、多组分重金属与CGB之间的吸附实验，改变温度、pH等控制因素，结合对吸附前后CGB材料的表征，评价CGB材料对重金属污染物的广谱吸附效能，分析各重金属污染物与CGB之间的吸附机理以及重金属在共存条件下的相互作用关系，为推广CGB在多重金属污染水体修复领域中的应用提供理论依据。

矿山、化工等活动造成的湖泊重金属污染通常是包含多种重金属的复合型污染，同时也可能存在因农业面源污染造成的高磷问题，大大降低了湖泊的原有生态功能以及威胁水安全。本研究通过一步合成法制备了壳聚糖/针铁矿纳米复合材料(Chitosan Goethite Bionanocomposites, CGB)用于利用吸附法从水体中去除多元污染物。我们采用 FTIR、XRD、SEM-EDS、Mössbauer 等技术对壳聚糖/针铁矿纳米复合材料的结构、形貌和组成等进行表征，然后设计了三个模拟污染水体系统展开研究工作:1.以锑、镉重金属为主要污染物的水体；2.以铜、铅重金属为主要污染物的水体；3.以农业面源、磷化工造成的高磷水体。依次开展了 CGB 对单污染物体系Pb(II)、Cu(II)、Sb(III)、Sb(V)和Cd(II)、PO43-的吸附动力学、吸附等温线研究。研究了接触时间、金属离子初始浓度、pH、离子强度、共存离子等因素对于吸附的影响。用水化学实验以及 SEM-EDS 扫面探究了存在中性、带正负电荷的不同种类、性质的多元污染物在 CGB 中的吸附机制。此外，通过解吸实验与 CGB 的循环利用实验研究分析其二次污染性和使用寿命为后续污染水体中多元重金属的修复提供理论参考和技术支撑。总体而言，壳聚糖/针铁矿纳米复合材料（CGB）是一种环保、绿色且具有较大应用潜力的吸附材料。壳聚糖/针铁矿纳米复合材料可吸附Sb(III)、Sb(V)、Cd(II)、Pb(II)、Cu(II)和PO43- (最大吸附量分别为146.4、32.6、23.3、66.8、145.7、6.9 mg/g)，可用于处理复杂的多种污染物水体。类似三价锑的不带电中性重金属污染物，能高效进入 CGB 内部并均匀分布；当主要污染物为两种带不同电荷的离子时，CGB 对两者的吸附能力均会提高。CGB 具有广谱重金属吸附能力，并能同时高效处理受农业面源污染与磷化工的工业-农业复合污染水体中的磷，在无机重金属、磷的复合污染水体修复中具有很好的应用前景。