基于废塑料的磁性纳米碳材料构筑及其催化机理研究

Recycling of waste resources and pollution control are essential for global sustainability. The project is using the catalytic pyrolysis of waste plastics to prepare magnetic nano-carbon materials based on the establishment of materials activated persulfate system catalytic degradation of brominated flame retardants（BFRs）. First of all, in-situ characterization of metal in the morphology and distribution of carbon materials is based on synchrotron radiation and spherical aberration corrected scanning transmission techniques to optimize control conditions and parameters the materials made. Secondly, according to the surface free energy measurement and adsorption experiment, the retention and distribution of contaminants at the material interface are analyzed. The effects of activated persulfate on the performance of brominated flame retardants and the interfacial action are investigated under different pH, temperature and concentration conditions. Thirdly, the free radicals such as sulfate and hydroxyl radicals produced in the reaction are analyzed, and the total organic carbon(TOC), intermediate product and bromide ion are measured. On the basis of the catalytic reaction kinetics, the way and mechanism of degradation of brominated flame retardants is revealed through the activation of persulfate catalyzed by magnetic nano-carbon materials. Finally, the adaptability, stability and safety of magnetic nano-carbon materials in environmental management should be evaluated. The research results will provide important theoretical basis and technical reference for waste plastics processing and the development of economical, efficient and environmentally friendly organic pollutant treatment of new materials and technologies.

废物循环利用与污染治理是全球可持续发展的关键。本项目在以废塑料催化裂解构筑磁性纳米碳材料的基础上，研究该材料激活过硫酸盐催化降解溴代阻燃剂的效能与机理。首先，在不同条件下，制备新材料，并利用同步辐射与球差校正扫描透射等技术，原位表征金属在纳米碳材料上的形态与分布，优化构筑的控制条件与参数。其次，根据吸附前后材料表面自由能的变化，分析污染物在材料界面上的持留与分布规律。研究不同pH、温度、浓度等条件下，材料激活过硫酸盐催化溴代阻燃剂的效能及其与界面作用的关系。再次，在检测反应中总有机炭、中间产物和溴离子变化的基础上，结合催化反应动力学，重点分析硫酸根和羟基等自由基的生成，揭示材料激活过硫酸盐催化溴代阻燃剂的途径和机理。最后，对磁性纳米碳材料在环境治理中的适应性、稳定性与安全性进行评价。研究成果为废塑料的处理及开发经济、高效和环境友好的有机污染物处理新材料与新技术提供重要的理论依据和技术参考。

本项目重点利用常见的废塑料聚苯乙烯（PS），聚乙烯（PE），聚丙烯（PP）、聚乙烯对苯二酸酯（PET）和酚醛树脂（PF）等材料，分别在不同的条件下，构筑新型的磁性碳材料。利用了不同的表征手段，分析金属与碳材料的形态与分布，找到了构筑的控制与优化条件。通过改变不同的废塑料、用量、热解条件等成功制备了单金属复合碳材料、双金属复合碳材料和掺氮复合碳材料。可控制备的单金属复合碳材料表面均匀生成碳纳米管，碳管内、端点处有金属氧化物，材料的比表面积高达290.74 m2/g、平均孔径仅3.63 nm，具有磁分离性；合成的双金属复合碳材料表面碳管形成量和均匀程度要优于单金属复合碳材料，材料比表面积更大，材料稳定性增强。掺氮复合碳材料表面呈现珊瑚状，石墨化程度高，材料含有氧还原催化活性位点石墨型氮、吡啶型氮和过渡金属物质氧化物，可做成阴极电极材料。根据吸附前后材料表面自由能的变化，分析污染物在材料界面上的持留与分布规律。研究了不同pH、温度、浓度等条件下，材料激活过硫酸盐催化阻燃剂的效能及其与界面作用的关系。从吸附，吸附-催化耦合及电催化多方面研究其去除阻燃剂的特性，在检测反应中总有机炭、中间产物变化的基础上，结合催化反应动力学，重点分析硫酸根和羟基等自由基的生成，揭示材料激活过硫酸盐催化阻燃剂的途径和机理。研究成果对废塑料的处理及开发经济、高效和环境友好的有机污染物处理新材料与新技术提供重要的理论依据和技术参考。