用表界面化学控制发光纳米纤维膜的分子识别和传感

A fast and high sensitive detection in complex biological system is still one of challenges in modern analytical chemistry. Optical electrospun nanofiber is one of the most promising surface materials for biosensors, because of its large surface-area-to-volume ratio, good flexibility and photocatalysis capability. In this proposal, we will investigate the surface and interface chemistry of optical electrospun nanofiber that will be used as sensing materials: study surface characteristics (such as surface charge density, micropole structure, permeability, luminescence efficiency etc.) of the optical electrospun nanofiber in blood sample,study polymer and luminescence molecular and their physical/chemical behaviors on the optical fibers' surface and interface, and develop amplification methods for luminescence signal. On the other hand, we will develop modification methods of nucleic acid aptamer on nanofibers' surface, regulate 3-D conformation of aptamer modified on the nanofibers. Using cancer-related proteins (PDGF, PTK7) as targets, we will study dynamic behaviors of nucleic acid aptamer that can specifically recognize target proteins, and develop amplification methods for identification signals. Through studying fundamental problems in surface and intersurface chemistry of the optical nanofibers, we will expore some disciplines between the sensing interface and sensing mechanism of the nanofiber, for opening up new opportunities in rapid and high sensitive detection in complex biological system. In summary, this project will provide new methods and research ideas for an ultrasensitive detection in complex biological systems, and play an important role in the field of disease early screening and diagnosis.

在复杂生物体系中的快速、灵敏检测是现代分析化学研究中具有挑战性的课题之一。发光纳米纤维具有比表面积大、柔韧性好及光催化能力强等优势，用于生物传感界面材料潜力巨大。本项目拟开展发光纳米纤维传感材料的表界面化学研究：探究在血液复杂体系中发光纳米纤维的表界面特征（如电荷密度、微孔结构、渗透率、发光效率等），研究高分子聚合物和发光信号分子及其表界面物理化学行为，发展发光纳米纤维的荧光信号放大技术；研究纳米纤维表面的核酸适配体组装方法及其三维构象调控手段。以癌症相关蛋白PDGF，PTK7为模型，研究核酸适配体分子层识别靶蛋白的特异性和动力学行为；探究功能化纳米纤维传感界面与传感机制间的一些规律，探索把特异性识别信号转换并进一步放大的方法，以期实现在血液复杂样品中的快速、灵敏、特异性检测。本项目的完成可为实现在复杂生物体系中的超灵敏检测提供新的方法和研究思路，在疾病早期筛查和诊断领域发挥重要作用。

本项目利用功能化的发光纳米纤维比表面积大、柔韧性好及光催化能力强等优势，对纳米纤维传感材料界面的表界面物理化学和性能调控机制进行了深入研究，发展了多种功能化的微纳米纺丝传感界面的研制方法，设计了光化学、电化学及可视化等信号放大策略并成功实现了对重要生物标志物的灵敏检测。本项目在国家自然科学基金面上基金的资助下，取得了以下创新成果:（1）为了克服目标分子表达差异小的困难，筛选并设计了多元化体系（高分子聚合物-信号分子-识别分子），研制了多种功能化静电纺丝传感界面，发展了提高传感界面上反应效率和富集能力的新策略；（2）面对目标分子丰度低的局限，如何实现检测信号放大是提高灵敏度的一个关键性科学问题；本项目探究了纳米材料量子效应与信号分子之间协同作用，发展了多种改善表界面反应效率等信号放大策略，为实现复杂体系中的高灵敏检测提供新方法和新原理；（3）综合运用各种纳米材料组装手段，构建集生物活性与光活性于一体的生物功能化发光纳米纤维。研究纤维表面修饰分子的密度，分析其理论容量。通过盐浓度、pH、温度，变性剂等条件的调节，增强了功能化纳米纤维界面对靶分子的特异性识别能力，由此建立重现性强、稳定性好、寿命长、可再生使用的生物传感器，并用于实际样品的灵敏检测。这些研究成果在临床检验、疾病的早期诊断及抗癌治疗等领域具有重要的科学意义和应用价值。