碳纳米管-石墨烯同质结的构建与光伏性能研究

太阳能电池作为一种重要的绿色可再生能源，对于从根本上解决能源短缺和环境污染问题具有重大的意义。但目前商业化的单晶硅p-n结太阳能电池存在硅原料成本较高、制备工艺复杂和难以制成柔性薄膜器件等问题；本项目将研究半导体型石墨烯的制备和电学性能调控方法；在此基础上，采用双壁碳纳米管薄膜和改性石墨烯构建同质p-n结，研究其光伏性能，探讨其光电转换机制。这种全碳结构p-n结的构建和研究将为新型无机薄膜太阳能电池光电转换材料的开发提供科学依据与可行途径。

制备高质量的氮掺杂石墨烯并且研究石墨烯的光伏性能是构建“碳纳米管-石墨烯同质结的基础。我们首先以氮掺杂碳纳米管为原料，通过高锰酸钾和浓硫酸的氧化处理成功制得了氮掺杂的石墨烯纳米带；但制备的石墨烯纳米带尺寸小，无法直接成膜，限制了其在太阳能领域的应用。进而采用化学气相沉积法，以乙腈为碳源，系统研究了不同生长基底对氮掺杂石墨烯制备的影响。研究发现，相比于镍箔基底，碳在铜内的溶解度很小，以铜箔为基底制备的氮掺杂石墨烯较薄，具有良好的透光和导电性能，因而具有良好的光伏应用前景。系统研究了乙腈进给速率对铜箔为基底制备氮掺杂石墨烯的影响。结果表明，在低进给速率（如0.01-0.02 mL/min）下，可以制备出高质量的石墨烯；在中等进给速率（0.04-0.06 mL/min）下，制备的石墨烯表面有很多杂质聚集物；在高进给速率（> 0.06 mL/min）下，制备的产物为厚度较高的氮掺杂碳薄膜。进一步研究发现，低进给速率制备的氮掺杂石墨烯与n-Si组装的碳/硅异质结太阳能电池，具有最好的光伏性能，能量转化效率达到了2.26%。通过浓硝酸，二氯氧硫，浓盐酸和双氧水等挥发性氧化剂对碳/硅异质结太阳能电池进行熏蒸处理，可以进一步提高电池的开路电压和填充因子，进而显著提高太阳能电池的性能。其中，二氯氧硫对电池转换效率的提升幅度最大，经二氯氧硫熏蒸的太阳能电池转换效率达到5.95%，是未熏蒸处理电池的2.3倍。这些研究结果对于高性能光伏材料研究具有重要的指导意义。.采用制备的氮掺杂石墨烯和不同碳纳米管 (双壁和单壁碳纳米管) 构建了石墨烯-碳纳米管的同质结太阳能电池器件，但由于实际制备的碳纳米管仍表现出一定的金属性，导致构建的器件出现短路，光电流密度-电压曲线为直线，表现出欧姆接触特征；通过浓硝酸的熏蒸处理，“石墨烯-碳纳米管”同质结的器件的光电流密度-电压曲线已经偏离直线，表现出半导体结性能。.该项目系统研究了氮掺杂石墨烯的制备规律，同时研究了氮掺杂石墨烯的光伏性能；通过二氯氧硫等挥发性氧化剂的处理，大大优化了石墨烯器件的光伏性能；首次组装了新颖的“石墨烯-碳纳米管”同质结太阳能器件，该工作推动了石墨烯在光伏器件应用领域的研究进展，丰富薄膜太阳能电池的种类，圆满完成了项目所提出的目标。.