柔性PAN/g-C3N4/钴酸盐梯形异质结产氢光催化剂静电纺丝原位构建

Photocatalytic water splitting is a promising way to solve the severe energy and environmental crisis, which is one of the frontier and hot research field at present. However, the photocatalysts are always micro/nano-scale powder, which is not easy to be recycled, limiting its practical application. In addition, traditional II heterojunction photocatalyst achieves the spatial separation and suppressed recombination of photogenerated charge carriers. However, the redox ability is weakened. Given these issues, a novel PAN/g-C3N4/cobaltates step-scheme heterojunction photocatalyst will be rationally fabricated through electrospinning and in-situ growth strategy in this project. The fabrication process and interface engineering of the flexible photocatalyst will be studied. Besides, the relationship between the photocatalytic performance and the composition, morphology, electronic band structure and physicochemical properties of photocatalyst will be analyzed. The diffusion routes of photogenerated charge carriers and photocatalytic mechanism will be revealed. This project is aimed at developing efficient, robust, recyclable, strong redox ability, visible light responsive and flexible photocatalytic systems, which can accelerate the practical application of photocatalytic technology.

光催化裂解水产氢在解决当前社会面临的能源短缺和环境污染问题上极具潜力，是当前光催化领域研究的前沿和热点。然而一般方法制备出来的光催化剂材料多为纳米/微米尺度的粉末状，不易于回收再利用，从而限制了其实际应用。此外，传统II型异质结光催化剂虽然实现了光生载流子在空间上的分离，并抑制了其复合几率，然而复合光催化剂的氧化还原能力却被削弱了。本项目拟通过静电纺丝和原位生长的策略构建柔性PAN/g-C3N4/钴酸盐梯形异质结光催化剂，研究柔性复合光催化剂的制备和界面调控方法，探索光催化剂的组成、形貌、电子能带结构和表面物理化学性质与其光催化产氢活性的构效关系，揭示光生载流子的迁移途径和光催化过程的反应机理，构建出高效、稳定、易于再回收利用并兼具强氧化还原能力和可见光响应的柔性光催化材料体系，促进光催化技术的实际应用。

作为聚合物半导体材料的g-C3N4，具有吸收可见光和良好物理化学稳定性的特点，且价格低廉、易制备，然而其光生载流子复合速率较快，光催化性能不高。因此，对其进行光催化性能增强机制研究，有助于光催化领域的发展。本项目主要对g-C3N4聚合物半导体光催化剂进行改性和梯形异质结构建研究，包括：（1）通过原位生长的方法将g-C3N4和NiCo2O4、CuCo2O4、ZnIn2S4等半导体材料复合形成梯形光催化异质结，从而实现了光生电子和空穴在空间上的分离，并确保复合光催化剂具有强的氧化还原能力。这一系列研究工作的开展，为g-C3N4基梯形异质结的构建、光催化反应机理研究和应用提供了理论基础；（2）分别从增加g-C3N4光吸收效率和提升光生载流子迁移速率方面，对其进行形貌调控和碳纳米管复合的研究，成功合成出具有高光催化产氢性能的催化剂，这为改性光催化剂提供了研究思路；（3）在合理构建梯形异质结研究的基础上，制备出COF基和BiOBr基梯形异质结，发现均能有效实现光生载流子的分离和光催化性能的提升，这有助于异质结构建在光催化领域的发展。在项目研究期间，已在国际核心期刊上发表13篇学术论文，还有一些其它研究工作在整理投稿中；申请发明专利3项，其中1项已获授权；参与学术会议3次。此外，在项目执行期间共培养硕士研究生7名。