磁性核/碳壳纳米空心胶囊的制备、表面修饰及其重金属离子吸附研究

This project aims to prepare and modify surface of magnetic core ( Fe3O4，Co3O4，NiO ) / carbon nanometer hollow capsule and the adsorption application of heavy metal ions. The SiO2 template is first synthesized by ethyl silicate, and SiO2@ magnetic core @C composite core-shell structure is then synthesized using Fe(CO)5,Co2(CO)8,Ni(CO)4 and H2O2 as reactants in hydrothermal system. Hollow magnetic core/carbon shell structure will be obtained by the removal of the template under alkaline condition. The size change of magnetic core /carbon shell structure and the specific modification of surface area will be investigated by changing the reactant amounts and process parameters. The inner hollow diameter and carbon shell carboxylated will be fine tuned to otain the excellent absportion capability for heavy metal ions. Meanwhile, we will also study adsorption-desorption effect of the materials, synthesized under the different conditions (such as the concentration, pH, time, etc.) The adsorbent with excellent performance will be choosed to test its actual purification of a variety of waste water.

本项目拟开展磁性核（Fe3O4,Co3O4,NiO等）/碳壳纳米空心胶囊的制备、表面修饰及其重金属离子吸附研究。先以正硅酸乙酯合成SiO2模板，然后以Fe(CO)5、Co2(CO)8、Ni(CO)4、H2O2等为反应物，水热合成SiO2@磁性核@C纳米结构，后碱性条件下除去模板，得到磁性核/碳壳纳米空心结构。通过改变工艺条件，研究磁性核/碳壳空心结构尺寸和比表面积控制技术。调控多孔碳壳层的厚度、内腔大小以及碳壳表面羧基化的程度，增大其对重金属离子的物理吸附和化学吸附能力。研究各种不同的工艺参数下合成的磁性核/碳壳纳米空心结构对各种重金属离子（Pb2+、Cd2+、Hg2+、Cr3+等）在不同条件下（如浓度、pH、时间）的吸附－脱附效果，饱和吸附量以及对混合重金属离子溶液的吸附选择性。从中选出性能优异的吸附剂，并将其实际应用到多种污水的净化。

随着我国科技和工业的飞速发展，水资源中的重金属离子（Pb2+、Cd2+、Hg2+等）污染问题日益突出，因此本项目主要开展了磁性核/碳壳（Fe3O4@C、Co3O4@C、CoNi@C、Co@C、NiO@C、Ni@C等）材料的制备及其对重金属离子（Pb2+、Cd2+、Hg2+）的吸附性能研究。产物经过系列表征和吸附性能测试的结果表明：空心Fe3O4@C纳米球对Hg2+、Pb2+，Co@C纳米管对Pb2+、Hg2+，空心Ni@C纳米球Pb2+、Cd2+均具有优良吸附性能，具体为（1）空心Fe3O4@C纳米球粒径为140-160 nm，比表面积约为83.1 m2.g-1，饱和磁化强度为65.5 emu.g-1。二种离子混合后，Hg2+对Cd2+，Hg2+对Pb2+，Pb2+对Cd2+均有明显的吸附抑制。Pb2+、Cd2+、Hg2+三种混合离子间竞争吸附的顺序是Hg2+>Pb2+>Cd2+，对Hg2+吸附效率高达99.1%，对Pb2+高达97.2%。对Hg2+的吸附脱附循环到第５次时，还有约80%的Hg2+被脱附。（2）Co@C纳米管直径达400 nm，比表面积为131.6 m2.g-1，饱和磁化强度为52.0 emu.g-1。二种离子混合后，Hg2+对Cd2+有一定吸附抑制，Hg2+和Pb2+间不存在竞争性吸附，Pb2+对Cd2+的有明显的吸附抑制。Pb2+、Cd2+、Hg2+三种混合金属离子间竞争吸附的顺序为Pb2+>Hg2+>Cd2+，对Pb2+吸附效率高达96.1%，Hg2+高达93.9%。对循环使用到第5次时，有约80%的Pb2+被脱附。（3）空心Ni@C纳米球粒径约为220 nm，比表面积是183.7m2.g-1，饱和磁化强度是57.5 emu.g-1。二种离子混合后，Pb2+和Cd2+之间不存在竞争吸附，Pb2+对Hg2+有较弱的竞争吸附，Cd2+对Hg2+有较强的竞争吸附。Pb2+、Cd2+、Hg2+混合离子存在竞争吸附顺序为Pb2+>Cd2+>Hg2+, 对Pb2+吸附效率高达95.3 % ，Cd2+高达94.6%。对Pb2+吸附脱附循环到第4次时，还有约83%的Pb2+被脱附。三种吸附剂均具有较大的比表面积和良好的磁性，具有良好结构稳定性和再循环能力，在重金属污水处理方面具有较好的应用前景。