温度梯度对不同颗粒级配砂土中甲烷水合物分布的控制作用研究

Investigations of gas hydrates in terrestrial permafrost regions found that geothermal gradient and soil properties of sediments exert decisive influence on the distribution and occurrence forms of water in the soil. The different forms of water participating in the hydrate reaction show varying degrees of difficulty. Above factors seriously alter the formation and distribution of gas hydrates.In the project, the geothermal gradient of occurrence environment of gas hydrates in permafrost regions will be simulated through experiments, and the methane hydrates will be synthesized in the soil with different particle sizes. The impact of particle size on kinetics indicators of formation of methane gas hydrates (including nucleation time, subcooling degree , reaction rate, and hydrate distribution) under the conditions of temperature gradient and their differences will also be studied in the project by multilayer temperatures, pressures and layer-by-layer CT images during the hydration reaction. After the hydration reaction is completed, morphology and saturation of methane hydrate will be measured and analyzed by use of the self-developed fast response sampler. Through comprehensive analysis on effect of temperature gradient and particle size distribution on the formation and distribution of methane hydrate, influence mechanism during the hydration reaction is discussed and the weights of the both factors in the final hydrate distribution are obtained, which will provide more effectively theoretical basis for the gas hydrate investigation in the terrestrial permafrost area.

在陆地多年冻土区天然气水合物调查中发现，温度梯度和沉积物性质对土体中水分分布和赋存形态具有决定性影响，而不同形态的水参与水合反应的难易程度不同，进而导致天然气水合物分布和产状不同。本项目拟采用实验方法来模拟多年冻土区天然气水合物赋存环境下的地温梯度，在不同颗粒级配的土体中合成甲烷水合物。在反应过程进行压力和多层温度的监测，同时在不同形成时期对沉积物水合物样品进行逐层CT扫描。并基于上述监测数据研究温度梯度对不同沉积物中水合物成核时间、过冷度、形成速率的影响以及各断面水合物的形成情况。水合物形成结束后，借助自主研发的快速取样器，对各层水合物生成形态、饱和度进行测量。通过综合分析温度梯度和颗粒级配在甲烷水合物形成和分布中的作用，给出两因素在水合物形成过程中的影响机理及其对水合物最终分布的影响权重，为陆地多年冻土区天然气水合物的探测提供更有力的理论依据。

在陆地多年冻土区天然气水合物调查中发现，温度梯度和沉积物性质对土体中水分分布和赋存形态具有决定性影响，而不同形态的水参与水合反应的难易程度不同，进而导致天然气水合物分布和产状不同。在多孔介质中，由于颗粒级配的不同，会使多孔介质的孔隙条件不同，间接影响气体和水分的接触面积以及孔隙中水的存在形态。因此本项目采用实验方法来模拟多年冻土区天然气水合物赋存环境，在等温和温度梯度的条件下，以不同粒径（0.075~0.5mm、0.5~1mm、1~2mm、2~3mm）的石英砂按比例混合成不同颗粒级配的多孔介质，随后在此多孔介质中合成甲烷水合物。在反应过程进行压力和多层温度的监测，水合物形成结束后，借助自主研发的快速取样器，对各层水合物生成形态、饱和度、含水量等进行测量。基于上述监测数据研究恒温状态、温度梯度状态以及不同颗粒级配对沉积物中水合物成核时间、过冷度、形成速率，饱和度以及水合物分布状况的影响。实验结果表明：多孔介质中甲烷水合物的形成对颗粒的大小具有选择性，并不是单调变化的。存在一个特定的粒径范围（0.5-1mm），在此粒径的多孔介质中才会有大量的水合物形成，在大于或小于该粒径时，水合物的形成会急剧减少；随着多孔介质的粒径增大，水合物在上部富集的就越多，颗粒级配越好，水合物在孔隙中分布越均匀。有不同颗粒组成的层状体系中发现，细颗粒砂做为下垫层时，上层砂中形成的甲烷水合物饱和度较高，随着下垫层粒径的增大，上层砂中形成的水合物饱和度逐渐减小，同时下层砂中水合物饱和度逐渐增大。而温度梯度对不同颗粒级配砂土中水合物形成过程、水合物饱和度以及分布的影响分析表明：颗粒级配差时，温度梯度对水合物的成核时间，过冷度，形成速率，影响较大，而当颗粒级配好时，温度梯度的影响变弱。而温度梯度的存在使得无论是颗粒级配好的砂样还是颗粒级配差的砂样中水合物分布都是趋向于两端分布，温度梯度越大，两端分布的趋势越强。