有机材料中载流子迁移、复合动力学特性的理论研究

有机发光二极管、有机光伏电池、有机单晶场效应晶体管的成功研制，以及近年来对上述器件的磁效应研究，极大地促进了有机光电子学的发展。有机材料中自旋/电荷载流子的迁移、复合、解体等动力学性质对器件性能及效率起着决定性作用，因此，揭示有机材料中载流子迁移的物理机制、探索有机光电器件中各种基本物理过程，对提高器件效率和开发新型功能材料具有重要的理论指导意义。针对有机材料电子性质与晶格结构相互影响的特点，发展有机材料的微观物理模型，研究极化子、双极化子等载流子迁移的物理机制，特别考虑晶格热运动（温度）、载流子浓度、电场、磁场等物理因素对其输运性质的影响。采用非绝热分子动力学方法，研究有机材料中极化子、双极化子等载流子复合形成激子的动力学过程以及极化子和激子复合过程等；探索极化子激发态的形成、稳定性及其动力学性质，进一步理解其对有机材料电荷输运和发光性质的影响。

共轭聚合物在有机电致发光、有机太阳能电池、有机场效应晶体管等领域有着非常重要的应用前景。由于其低维属性，具有很强的电-声相互作用，其载流子是孤子、极化子、双极化子等非线性元激发。本课题从有机材料电子性质与晶格结构互相影响的特点出发，研究了聚合物中载流子的迁移、复合及解体等动力学性质，取得了一些有意义的阶段性成果，其中主要包括：（1）在已有工作基础上，进一步发展和完善了描述有机聚合物的微观物理模型及数值计算方法，研究了有机材料中的一些基本物理过程，例如，正负孤子对的复合、正负双极化子对的复合、极化子与激子之间的碰撞复合过程、三态-三态激子的再复合与转化过程等，对有机电致发光的物理机理有了更加深入的认识与理解，并从理论上指出了提高有机光电器件量子效率的新途径；（2）对极化子激发态的生成、在电场作用下的运动等动力学性质进行了系统研究，对聚合物中这一特殊元激发的物理性质有了进一步认识；（3）采用多组态含时Hartree Fock (MCTDHF)方法，研究了电子关联效应对激子解体及其在聚合物链间转移特性的影响，从而对激子的迁移、解体性质有了更加深入的理解；（4）通过对聚合物光激发态的动力学驰豫过程的研究，提出了光控自旋翻转的新机制；（5）采用非平衡格林函数方法，研究了聚噻吩的导电性质，发现了负微分电阻现象，并对其内在机理给出了合理的物理解释；（6）进一步地，我们研究了侧基、界面、温度等物理因素对有机聚合物中的载流子输运、复合及解体的影响，如与磁性侧基的自旋散射过程、极化子在界面处的动力学性质等。这些研究工作不仅促进了低维凝聚态理论的发展，同时也为提高有机电致发光、有机太阳能电池量子效率，设计开发新的有机光电器件提供了有益的理论指导。