纵向迁移和微生物降解作用对土壤中多环芳烃分子标志物源解析参数有效性的影响

Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are ubiquitous persistent organic pollutants (POPs) in the environment, which may exert adverse influence on soil environment quality. Due to extremely complicated and diverse emission sources of PAHs, it is indispensable to establish an effective methodology for their source apportionment. To achieve this research purpose, the molecular biomarker parameters-based source apportionment for PAHs in soils is of great significance. Once released into soils, chemical composition of PAHs may change, which could make the parameters used for source apportionment of PAHs in atmosphere are not appropriate for that in soils, bringing technical difficulties for their source identification in soils. Vertical migration and microbial biodegradation may be the major reasons responsible for the molecular biomarker parameter changes for PAH source apportionment. Up to date, how the vertical migration and biodegradation influence the changes of molecular biomarker parameters still remains unclear. To better understand the influence of both vertical migration and microbial degradation on the effectiveness of molecular biomarker parameters for PAH source apportionment, it is proposed to analysis the fractionation effect of different PAH species during vertical migration process in the soil profiles based on the soil-column leaching simulation experiment, and compare the difference in anti-microbial degradation of individual PAH species. Using the geochemical parameters obtained,source apportionment for PAHs in soils will be achieved. Analysis the ability of among different PAHs monomers based on the microbial degradation simulation experiment. In the end, screening out the parameters appropriate for the source identification of PAHs in soils, providing the scientific basis for investigation and parsing of pollutants sources of PAHs in the soil environment.

多环芳烃（PAHs）是广泛存在于土壤中的持久性有机污染物，可能对土壤环境造成不同程度的危害。土壤中PAHs的来源十分复杂，合理的源解析具有重要的科学意义。分子标志物参数是PAHs源解析的主要依据，但烃类化合物进入土壤后将发生一系列地球化学变化，使得适用于大气中PAHs污染源识别的参数可能不再适合于土壤中PAHs的源解析，给土壤污染源研究带来很大困难。纵向迁移和微生物降解可能是造成分子标志物源解析参数发生变化的主要原因，但目前并不明确这些作用如何影响源解析参数值的变化。为了解决这些问题，本研究拟通过土柱淋滤实验，分析PAHs化合物在纵向迁移过程中的分异效应；通过微生物降解实验研究，对比分析不同PAHs单体之间抗微生物降解能力的差异。揭示纵向迁移及微生物降解对土壤中PAHs分子标志物源解析参数有效性的影响，筛选出适合于土壤中PAHs源解析的参数，为合理开展土壤中PAHs污染源研究提供科学依据。

土壤中多环芳烃（PAHs）的来源十分复杂，污染源解析具有重要的意义。目前主要采用分子标志物参数识别PAHs的来源，但由于PAHs进入土壤后将发生复杂的变化，导致其组成发生分异，使得源解析参数的有效性受到影响。纵向迁移和生物降解是引起PAHs组成变化的主要因素，目前这方面的研究十分薄弱。为了揭示纵向迁移和生物降解对土壤中PAHs源解析参数有效性的影响，本研究以16种优控PAHs和石油作为模拟污染物，完成了35组土柱淋滤实验，分析了淋滤过程不同环数PAHs和PAHs同分异构体的分异特征；根据土壤中微生物种类和分布特征，筛选出假单胞菌属、无色杆菌、短稳杆菌和微杆菌4种有效降解菌属，分别以PAHs单体、PAHs混合物和原油为底物，完成了55组微生物降解实验，分析了PAHs抗生物降解能力的差异，讨论了纵向迁移和生物降解对土壤中PAHs源解析参数有效性的影响。. 土柱淋滤实验结果表明：（1）不同分子量的PAHs迁移能力有较大差异，低环（2-3环）比中高环（4-6环）芳烃更容易发生迁移；有些分子量接近的化合物（如菲与蒽、苯并[a]蒽与屈、荧蒽与芘、茚并[1,2,3-cd]芘与苯并[g,h,i]苝）迁移能力也存在差别；（2）淋滤后表土中一些典型的源解析参数发生了不同程度的变化，有些参数的有效性能受到较明显的影响，在本研究的淋滤条件下，荧蒽/(荧蒽+芘)、蒽/（蒽+菲）和LMW/HMW值等参数的有效性受到很大的影响，而有些参数，如茚并[1,2,3-cd]芘/（茚并[1,2,3-cd]芘+苯并[g,h,i]苝），受影响相对较小；（3）土壤中有机碳含量和淋滤水量对PAHs纵向迁移中的分异作用有明显的影响。. 微生物降解模拟实验结果表明：（1）不同PAHs的降解效率存在较明显的差别，在单体培养基与混合培养基中化合物的降解能力也存在一定的差别，在原油培养基中PAHs的降解特征更为复杂；（2）生物降解过程中部分源解析参数如蒽/（蒽+菲）、荧蒽/（荧蒽+芘）、苯并[a]蒽/（苯并[a]蒽+屈）和LMW/HMW等发生了变化，因此，源解析结果的有效性受到不同程度的影响。