氧逸度对名义上无水矿物中结构水溶解度的影响

In this project, high-temperature and high-pressure experiments will be carried out to systematically investigate the effect of oxygen fugacity on H dissolution in nominally anhydrous minerals such as olivine, pyroxenes, feldspar, garnet, quartz, calcite, zircon and cassiterite. The main purposes are to explore: (1) the effect of oxygen fugacity on the species and solubility of H in these minerals, and the potential constraints for insights into the structure, nature, evolution and dynamical processes of Earth's interior; (2) the mechanisms of H incorporation in these minerals, and the possible implications for understanding the effect of water on many physical and chemical properties of the host phases; and (3) the likely long-time evolution of water in different H-reservoirs inside the deep Earth and the exchange of water between different reservoirs of the Earth's interior and exterior. This is by far the first time to systematically investigate how oxygen fugacity affects H dissolution in nominally anhydrous minerals, and the implementation of this project will provide new data for full understanding the properties of structural H in minerals, new basis for insights into the structure, nature, evolution and dynamical processes of Earth's deep interior and new constraints on explaining geophysically resolved data and petrologically and geochemically measured data.

本项目拟通过高温高压实验合成系统研究氧逸度对橄榄石、辉石、长石、石榴石、石英、方解石、锆石和锡石这些常见名义上无水矿物中结构水性质的影响，旨在探索以下科学问题：(1)氧逸度对矿物中结构水的赋存类型和溶解度有什么样的影响？不同矿物间的影响规律有何异同？对深部地球的结构、性质、演化和动力学过程等方面有什么制约？(2)对了解矿物中结构水的耦合机制能提供什么样的新认识？是否能对了解结构水对宿主矿物的诸多物理-化学性质的影响提供新的指示？(3)对认识地球深部不同层圈结构间水含量的长期演化以及地球内外不同圈层间水的交换方式能提供什么制约？本项目是国际上首次系统开展相关研究，将为全面了解名义上无水矿物中结构水的性质提供新的数据，为探讨结构水对地球内部结构、性质、演化和动力学过程提供新的基础，为地球物理观测数据和岩石地球化学数据提供新的制约。

针对氧逸度与名义上无水矿物中的水，本项目通过高温高压实验开展了一系列系统性工作。这些工作研究了氧逸度对一系列典型名义上无水矿物(包括橄榄石、斜方辉石、单斜辉石、石榴石、石英等)中结构水赋存和溶解度等的影响，并讨论了相关结果对壳幔结构、性质和动力学等方面的指示意义。主要的科研发现和学术成果包括：(a)确立了壳幔体系氧逸度的时空演化和分布特征。这为通过高温高压实验研究氧逸度对典型名义上无水矿物中结构水的赋存、溶解度等提供了热力学制约，同时也为探讨水对壳幔结构、性质、演化、动力学等方面的影响奠定了重要基础。(b)研究了氧逸度对典型壳幔矿物含水性的影响。通过高温高压实验，研究了还原条件下橄榄石、斜方辉石、单斜辉石和石榴石矿物中结构水的赋存，发现分子氢可以存储在矿物的晶体结构中。这为认识矿物中的结构水、地球上水的起源和深部地球还原条件下水的赋存打开了全新视角。(c)研究了氧逸度对橄榄石、斜方辉石、单斜辉石、石英等典型壳幔矿物中结构OH赋存和溶解度的影响，发现不同矿物OH含水性受氧逸度的影响趋势有着显著差异。这为了解矿物中OH的耦合机制以及地球和其他行星壳幔体系中水的存储提供了新的认识。(d)研究了不同氧化还原条件下CHO流体对橄榄石中结构OH赋存的影响，为氧化条件下CO2-H2O介质和还原条件下CH4-H2O介质对地幔矿物OH赋存提供了重要制约。这为认识真实地幔中水的存储和效应打开了全新视角。(e)研究了氧逸度作用条件下矿物中的水对其导电性等物理性质的影响，发现不同挥发分间的耦合作用会对水的活动能力产生显著影响。(f)通过对橄榄石、斜方辉石、单斜辉石、斜长石等矿物的实验测定，为傅里叶变换红外光谱定量测定各向异性矿物中结构水的含量提供了一种新的简易、准确方法。.截至2017年12月份，本项目在国际顶级地学期刊(包括EPSL、GCA、GPL、CMP等)上发表基金标注论文10篇和在国内核心地学期刊(包括中国科学-地球科学和矿物岩石地球化学通报)发表基金标准论文2篇。