用强场近似计算原子分子电离率规范依赖问题研究

Ionization process of atom and molecule in intense laser field is the foundation of many important process of interaction between electromagnetic fields and material. To describe this process, the most influential and widely used theory is the strong field approximation developed by Keldysh-Faisal-Reiss(KFR). Based on the different Hamiltonian form of the laser-atom interaction, the strong field approximation is divided into the length-gauge and the velocity-gauge theories. The atomic and molecular ionization rates are expected to be same in the different gauge calculations, since the electromagnetic interaction is gauge invariant. However, the different results have been obtained when different gauge theories are used in practical calculations, even there are several orders of magnitude discrepancy in some cases. Therefore, it is necessary to deeply investigate the gauge dependence problem of KFR, not only for the theoretical development but also for the correct understanding of the experiment results of interaction between atom and electromagnetic field. In this proposal, the differences of calculated results introduced by employing different gauge theories are implemented, which are based on the variety of approximation of KFR theory. Combining with new experimental results and the studies related to the gauge invariant of the atomic bound-bound state transition, this project try to find the main reason that the dependence of the calculations of atomic transition rate on the selecting gauge, and conduct the way to develop the theory in order that experiments can be explained correctly.

原子和分子在强激光场中电离过程是研究电磁场与物质相互作用的许多重要过程的基础。描写这一过程最具影响、被广泛应用的是Keldysh, Faisal and Reiss创立的强场近似理论（KFR）。依据原子与激光场相互作用的哈密顿量形式不同，强场近似分成长度规范理论和速度规范理论两种。电磁相互作用是规范不变的，用不同规范的理论计算的原子分子电离率应该相同。然而，KFR用于计算实际过程，不同规范的理论却得出不同的结果，某些情况甚至有数量级的差别。因而，深入研究KFR规范依赖问题既是理论发展的需要，也是正确理解原子与电磁场相互作用实验数据所急需。本项目以KFR所做的各种近似为切入点，逐个研究它们对不同规范的理论所引起的计算结果的差异。结合新的实验数据，借鉴电磁场中原子束缚-束缚态跃迁规范相关问题的研究，寻找用KFR计算原子跃迁率依赖规范选择的主要原因，探索改进理论的途径,使理论更好的解释实验。

原子和分子（物质）与激光场相互作用电离是研究许多电磁场与物质相互作用过程的基础。Keldysh、Faisal、Reiss创立的强场近似理论（KFR）为描写这一过程提供了基本理论框架。本项目以KFR理论的各种近似为切入点，重点研究了用不同规范的理论计算的原子分子电离率的规范相关问题。结合其他电磁场与物质相互作用过程的研究，探索了理论计算依赖规范选择的原因，深化了对物质与电磁场相互作用的理解。本项目在KFR的基本结构中，仅在相互作用Hamiltonian中引入一级非偶极效应，得到了KFR最小修正的模型，研究了非偶极效应对光电子纵向动量分布和能量分布的影响。对我们推导的速度规范下KFR的简洁公式引入WKB库伦修正，在Tunnel极限，计算结果更接近于静场离化率。在速度规范下使用了与Keldysh同样的数学方法，给出了电离率的简洁公式，构建了分子强场近似理论的新版本。本项目的研究显示，对KFR的各种近似进行修正能够减小两种规范的理论计算的差距，但不能消除这种差别。KFR理论计算的规范相关性可能有更复杂而深刻的含义。采用量子力学方法和非绝热跃迁理论，把静电偶极场作为微扰引入体系Hamiltonian中，考虑外场对绝热态/非绝热态偶极矩的影响，建立了外场诱导的电子耦合非绝热理论模型，发展了外场作用下电子转移过程中激子解离和电荷复合的理论。研究了激光场与分子表面等离激元的相互作用，分析了针尖增强拉曼散射模型体系中表面等离激元的强电场梯度效应，探索了在非均匀电磁场中电场梯度效应和偶极-四级极化率对分子振动模式强度的影响。构建了分子基态和第三激发态高精度全局势能面，利用准经典轨线和量子动力学方法，系统地研究了强激光场中的动力学过程。揭示了强激光场条件下分子解离的途径和微观反应机理，为利用强激光场来操控物质的解离与合成提供了必要的理论数据。