溶解性有机质(DOM)分级组分对典型抗生素水环境迁移行为与归宿的影响机理

During the rapid urbanization around the world, the production and consumption of large amount of antibiotics have brought serious impacts on the ecological system and human sustainable development. To control and restore the polluted environmental matrix, it is significant to understand the behavior and fate of antibiotics in the environment. The transport of antibiotics in aquatic environment is the key link process among different environmental matrixes. The large amount of dissolved organic matter (DOM) in aquatic environment has great effects on the behavior and fate of antibiotics. Therefore, the aim of this research is to reveal the mechanism of DOM and its fractions affecting the antibiotics environmental behavior. The fractions of DOM will be fractionated and isolated first and the reactions between typical antibiotics and DOM fractions will be investigated individually. Additionally, the effects of molecular size, surface Zeta electricity and function groups in DOM will be further investigated to reveal the key fraction and key structure in the aquatic DOM. Moreover, the complete behavior and transport process of antibiotics in the water body, soil and sediment will be illuminated ultimately. The outcomes of this research will provide great basis for the restoration of the antibiotic polluted water and development of advanced water treatment technologies.

人类快速化城市发展过程中伴随着大量生产使用抗生素的现象已造成公认环境污染并严重影响生态系统健康和人类可持续发展。要控制抗生素在环境中影响范围并修复已受污染的环境介质，须先掌握抗生素在环境中迁移行为和归趋规律。水环境迁移是抗生素环境行为最为重要和核心的途径之一，水环境中大量客观存在的溶解性有机物（DOM）必然且已经对抗生素水环境行为产生着重要影响。因此，本研究从水体DOM及其分级组分的特性出发，目标是揭示DOM及其分级组分对典型抗生素水环境行为的影响机理。具体将通过分级分离DOM各个特性组分，分别考察各个组分与抗生素的作用关系和特征，并考察DOM分级组分的分子尺寸、微界面电荷及优势基团结构效应，明确揭示DOM中影响抗生素水环境行为的关键组分和关键结构，并进一步揭示抗生素与相联系的水、土壤、沉积物中DOM组分的完整作用过程和机理，最终为相关污染水体修复和高效水处理技术开发提供重要科学基础。

全球尤其国内各水体都遭受了明显抗生素污染，如何控制和治理，关键掌握抗生素迁移归趋规律。本研究从多相和多维度综合体系逐步深入开展相关研究，取得主要成果如下：第一、通过研究抗生素（以四环素类和磺胺类为主）与DOM的相互作用过程中考察DOM分子量、分子结构及亲憎水性的影响时，发现DOM的表面电荷是最关键决定性因素；其次是其抗生素本身性质和结构特征，不同抗生素在不同pH条件下有不同水解形态，特别是在有特定正离子情况下抗生素本身性质会被改变，从而改变DOM与抗生素的作用关系、过程及特征；第二、揭示不同来源DOM影响抗生素环境迁移行为机理时发现，抗生素在多相介质（水-沉积物-颗粒物）中的迁移至少有四大途径：其一是抗生素自身结合正离子性质改变后直接结合到颗粒物上；其二有部分抗生素是先和部分DOM结合再进入到颗粒物；其三是部分抗生素直接进入沉积物（与沉积物中的关键组分如铁锰氧化物直接结合）；其四是部分复合体（抗生素-DOM-颗粒物复合体）进入沉积物中。这些过程同时存在并随机发生，与沉积物或颗粒物的直接作用往往为主；第三、天然或人工混凝沉淀的过程机理是抗生素先与混凝剂单聚体结合发生性质改变，然后再与混凝剂的高聚体或有类似性质颗粒物或DOM结合，最后复合体凝聚在一起形成沉淀而被去除；第四、对于沉积物直接吸附抗生素的过程机理方面，首先抗生素要扩散进入沉积物，然后被沉积物上的各组分吸附，物理化学吸附作用皆有，若遇到有氧化功能的铁锰矿物，则会被氧化减少，从而又腾出吸附位点供更多抗生素吸附占用，因此吸附浓度较高四环素类抗生素时锰氧化物在沉积物中起主导作用；第五、DOM对抗生素光降解的影响主要是对光子的竞争吸收；最后，对于水体抗生素污染控制启示：由于其易进入沉积物，因此应加强宏观管理。还可通过颗粒物的去除及混凝剂对抗生素改性去除大大降低水体中抗生素含量，是相关安全饮用水保障技术的首选之一。