基于质子诱导γ射线激发定量分析高温熔盐设施周边环境中的FLiBe熔盐分布特征

FLiBe molten salt, as the first choice of coolant of the molten salt reactor, has an increasingly extensive using scope. Considering its higher chemical toxicity and inhalation hazard, the safety control of molten salt during using process becomes the problem must be overcome. In addition, it is an important part of molten salt safety to obtain the distribution characteristics of molten salt particles in the environment.. Although, there are many shortcomings if chemical method is used to analyze concentration of F、Li、Be in atmospheric particulate quantitatively, like complicated sample handling, time-consuming and great error in the results. Meanwhile，because of factors such as detector beryllium window, some advanced method like X-ray fluorescence analysis or synchrotron radiation technique are not suitable. Proton induced γ-ray emission(PIGE) is one of the only quantity analysis technological means to get concentration of F、Li、Be simultaneously. . According to the sampling collection, standard sample selection, experimental parameters fumble and spectrum analysis method improvement, this project will build and optimize a research method to analysis concentrations of FLiBe molten salt in atmospheric environment quantitatively. Based on this method, the project will analyze the molten salt distribution characteristics in surrounding environment of high temperature molten salt facilities, and study the key factors that influence its distribution. Finally, through this study, we will discuss the effect of molten salt reactor on the surrounding environment, then provide experiment basis for safety control measures.

FLiBe熔盐作为熔盐堆的首选冷却剂，使用范围日益广泛。但是其具有较高的化学毒性和吸入危害，使得熔盐在使用过程中的安全控制成为必须克服的难题。而掌握熔盐颗粒在环境中的分布特征是熔盐安全保障的重要环节。.利用化学方法定量分析大气颗粒物中的F、Li、Be浓度存在样品处理繁琐、耗时、结果误差大等缺点。而由于探测器铍窗等因素的存在，X射线荧光分析、同步辐射技术等先进手段也不适用。质子诱导γ射线激发（PIGE）成为目前仅存的适用于同时定量分析F、Li、Be三种元素的技术手段之一。.本项目通过对样品采集、标样选择、实验参数摸索、解谱方法改进等方面，建立并优化基于PIGE定量分析环境大气中FLiBe熔盐含量的研究方法；然后基于该方法研究全使用寿命周期高温熔盐设施周边环境中的熔盐分布特征，探索影响其分布的关键因素；最终通过研究结果探讨熔盐反应堆可能对周围环境产生的影响，为制定安全控制措施提供实验依据。

FLiBe熔盐作为熔盐堆的首选冷却剂，使用范围日益广泛。但是其具有较高的化学毒性，使得熔盐在使用过程中的安全控制成为必须克服的难题。而掌握熔盐颗粒在环境中的分布特征是熔盐安全保障的重要环节。.本课题通过对实验条件、标准样品、数据处理等方面的探索，建立了基于PIGE定量分析F、Li、Be三种元素的分析技术，分析结果相较与传统分析方法，在元素分布趋势是一致的但绝对含量偏低。.基于搭建的研究高温熔盐粒径分布特征的研究装置，结合ICP/MS的分析结果，研究得到了熔盐制备、熔盐实验周边环境以及尾气中FLiBe熔盐颗粒的粒径分布特征，常温常压下的熔盐设施周边环境中的熔盐颗粒主要集中在大于2.5μm的大颗粒粒径范围内；而在高温环境下，尾气中的熔盐颗粒则大部分集中在0.26-2.5μm的细粒径范围内。探讨了气体吹扫、采样时间以及熔盐温度等因素对分布特征的影响，发现气体吹扫和采样时间并未对熔盐颗粒的粒径分布特征产生影响，而在高于熔盐熔点的基础上，腔体温度越高，则尾气中熔盐颗粒的粒径分布峰值会逐渐增大，且粒径集中性越来越好。.课题组又结合理论计算和实验结果，研究了尾气中熔盐蒸汽的组成以及浓度分布。结果表明尾气中高温熔盐颗粒的主要成分是BeF2，这与橡树岭的理论研究结果是一致的。同时我们还发现，温度和气体流速对熔盐颗粒的元素组成有很大影响，与高温相比，在常温常压下，大于1μm的熔盐颗粒与原始组成较为一致，小于1μm的熔盐颗粒还是存在BeF2的占比大于LiF的现象。.基于粒径分布研究结果，我们还开展了粒径分布对熔盐颗粒去除效率影响的研究，发现涉铍废气处理设施对熔盐颗粒的去除效率确实受到熔盐颗粒粒径分布的影响，分级去除效率呈指数分布，并在大于0.65 μm的粒径段趋于平稳；对于尾气中熔盐颗粒的微观结构研究也从另一个侧面证明了高温对熔盐颗粒的影响，从而为熔盐堆安全措施的制定以及尾气处理的设计提供了实验依据。