微生物对放射性废物减量化与核素回收研究

核工业可持续发展必须解决两大问题：铀资源利用的最优化和核废物的最少化。针对放射性废物传统处理方法存在的缺陷及核素回收利用方面考虑较少等不足，本项目利用微生物在放射性废物处理中的潜在优势，通过高中放废液中微生物对铀的富集、沉淀研究探讨微生物对铀的沉淀矿化机制、活性基团对微生物的损伤与影响；通过低放废液中自养微生物对核素的富集与核素回收研究，探讨具有氧化还原功能微生物与铀作用机理、方式及铀价态转化方向的控制条件、多种铀赋存态下核素的解析方式及效果；通过对梯度递降模式下核素回收与高中放废液减量方式研究，探索微生物对高中放废液可行的减量处理途径。本项目的提出可使废弃铀资源回收再用，减轻铀矿资源贫乏的原料压力和开发铀矿供给的新途径，丰富放射性铀废物的减量方法和再生方式；深化微生物方式富集铀的相间转移、物相转换及稳定性变化等认识；同时为生物体系在放射性废液应用提供理论依据和基础数据。

本项目系统地开展了微生物与高中放废液中典型锕系核素U-238、Pu-239、Am-241及其他放射性核素的作用过程机理、减量化及核素回收方式研究，并首次研究了辐照对活体微生物损伤和死体微生物结构的影响。所取得的成果如下：（1）耐辐射奇球菌对U-238的吸附率可达97%以上，活体和死体酵母菌对铀的最佳吸附pH分别为5和3，最高吸附量分别为325.50 mg/g(DW)和45.44 mg/g(DW)。在pH=5和pH=1时酵母菌分别对Pu-239和Am-241吸附效果最佳。经过连续3-6批次酵母菌吸附，溶液中U(Ⅵ)可从100 mg/L梯次递降至0.027 mg/L（6次），Am-241可从129000 Bq/L降至2 Bq/L（3次），Pu-239可从7350000 Bq/L降至1500 Bq/L（6次）。（2）死体酵母菌吸附的U(VI) 仍以六价的形式存在，主要通过离子交换，络合配位等方式完成吸附，经灰化处理后，减容比达4500以上，灰分中铀以UO2(PO3)2等磷酸盐的晶体形式析出，铀的质量百分比大于50%。酸性条件下，活体酵母菌细胞壁结合的部分U与胞内释放的P结合矿化生成稳定的磷酸氢铀酰片状晶体覆盖在菌体表面，部分U(IV)被还原为U(IV)。Ce可在细胞表面与P结合生成针状晶体，Eu则以无定形的方式吸附在细胞表面。（3）60%以上的锕系核素以胞外络合配位的方式赋存，磷脂和蛋白对锕系核素的吸附性能优于葡聚糖。微生物表面的羧基和酯基分别对U-238和Pu-239（Am-241）的吸附作用影响最大。（4）5-30 kGy剂量γ射线辐照后，氨基酸结构发生明显改变，微生物壁膜大分子部分官能团吸收峰有局部位移，在600 Gy的γ射线辐照下酵母菌和耐辐射奇球菌对U的吸附率下降1/3-1/2。（5）酵母菌等微生物对真实中放废液中的锕系元素有较好的去除能力，经过两次吸附，总α放射性活度可以梯次递降2个数量级，铀质量浓度减少90%以上，总β和总γ放射性活度降低不到20%，由此推测，利用微生物对放射性废液中锕系元素的提取和分离是可能的。（6）同时本项目系统研究了嗜酸性氧化亚铁硫杆菌（A.f）与铀的相互作用，重点考察了A.f培养过程中形成的次生矿物-黄钾铁矾对铀的吸附富集作用和焙烧减量化效果。