碳纳米管及其衍生物在饱和多孔介质中的迁移行为与机制

The fast growth of use of typical carbon-based nanomaterial carbon nanotube (CNT) in nano-technology will inevitably increase the possibility of its environmental release. The transport of CNT may affect its environmental risk, as well as the co-transport of nanoparticles and organic contaminants, resulting in changes on the environmental behavior and fate of contaminants. There was only sporadic study focusing on the transport behavior of CNT under complicated environmental conditions up to now. The effects of CNT included the derivatives surface functionalities on the nanoparticles transport were not well known. In order to explore the suspension stability and transport capability of CNTs (CNT and the derivatives), time-resolved dynamic light scattering (TRDLS) and column experiments will be chosen during study. The research aims at illuminating the interplay between CNT surface properties and environmental conditions in dictating nanoparticle transport. The influence of solution chemistry (background cation type, IS and pH) and porous media components (Fe, Al, Mn oxides coated) on the transport of CNT will be concerned, to confirm the microcosmic interface interaction between CNT nanoparticles, solution chemistry and porous media. The results will significantly improve on the mechanisms of carbon-based nanoparticles environmental transport and fate, and will be very critical for their risk management.

典型碳质纳米材料碳纳米管在纳米科技领域的广泛应用不可避免地导致其不断向环境中释放，其运移性显著影响碳纳米管本身的环境风险，并可通过影响纳米颗粒与有机污染物的协同迁移机制，从而改变污染物的环境行为和归宿。目前有关碳纳米管在复杂环境条件下运移性的相关研究尚不多见；碳纳米管及其衍生物表面含氧官能团性质对其迁移能力的影响机制还有待进一步探究。本研究通过实时动态光散射法和经典柱迁移实验研究碳纳米管及其衍生物的悬浮稳定性和迁移行为，旨在探明碳纳米管材料的物理化学特性以及环境条件对其迁移能力的交互影响作用机制；并系统研究水化学条件（背景电解质类型、离子强度、pH值等）以及介质组分（铁、铝、锰等金属氧化物包覆）对碳纳米管迁移能力的影响，对碳纳米管材料、水化学条件和介质三者之间的微观界面作用机制进行深入探究。本项目的研究可为深入理解碳质纳米材料的运移能力和环境归宿，评价其环境风险提供理论依据。

碳质纳米材料的广泛应用不可避免导致其向环境中释放，其环境行为和效应影响了材料本身的环境风险，并可通过与共存有机污染物之间的相互作用改变污染物的环境行为与归宿。本项目通过探究典型碳质纳米材料CNT和GO在环境中的迁移转化途径，以及与共存有机污染物的界面过程，阐明了碳质纳米材料的物理化学性质及水化学条件对其环境行为和效应的交互影响作用机制，对纳米材料、环境条件和介质三者之间的微观界面作用进行了阐释。.本项目完成了所有既定研究内容，取得了优秀的科研成果，在研期间共发表高水平学术论文6篇，其中影响因子>8的论文4篇。共培养硕士研究生8人，参与学术合作交流5次。本项目的主要研究内容和结果如下：（1）用水处理中常见的消毒剂H2O2和O3氧化CNT，发现O-CNTs表面含氧官能团数量增加。在Na+, K+和Mg2+电解质中，氧化处理增加了CNT的疏水性和表面负电荷，增强了O-CNTs的悬浮稳定性。在Ca2+电解质中，氧化程度最高的O3-CNT胶体稳定性最差，这是由于其丰富的羧基为Ca2+的键合桥联作用提供了更多结合点位。（2）发现碱金属离子、碱土金属离子和典型重金属离子对(R)GO迁移的抑制程度符合Na+ < K+ < Cs+、Mg2+ < Ca2+ < Ba2+和Zn2+ < Cd2+ < Pb2+的规律，这是由于半径较大的离子水合作用较弱，与纳米颗粒和多孔介质之间的相互作用更强。RGO表面含有更多羧基和羟基，迁移受离子的影响大于GO。（3）发现铁、锰、铝金属氧化物包覆介质可抑制GO迁移，这是由于带正荷的金属氧化物中和了石英沙表面的部分负电荷，并促进了GO团聚，通过减弱颗粒-介质静电斥力和增强团聚体截留作用抑制了GO的迁移。（4）探索了CNT及其衍生物对PFCAs和典型抗生素的吸附行为，从构效关系层面阐明了碳质纳米颗粒对有机污染物环境分布的决定性作用，完善了有机污染物的环境界面吸附理论。（5）揭示了石墨烯材料与金属纳米颗粒、其他碳质纳米颗粒的共迁移行为特征。（6）发现纳米杂化物的迁移行为与单体纳米颗粒有明显差异，颗粒表面异质性对迁移有显著影响。