飞秒激光局域等离激元近场纳米加工的远场控制与优化

At present, one of the most important development directions of ultrafast laser processing is to fabricate nanostructures with a typical size beyond the light diffraction limit. The optical field of metallic nanostructures is controlled by the localized surface plasmons induced by femtosecond laser pulse, resulting in the focusing beyond the light diffraction limit, and thus nanostructures fabrication on the material surface. In this project, we propose to regulate the spatial distribution of electric field based on the control of pre-laser pulse, and then the nanostructures fabrication by femtosecond laser. We take two-color dual laser pulses to control and optimize the near field processing: by means of controlled excitation of electrons in the surface structure by the first pulse, the new instantaneous dielectric environment is injected into the second pulse at the femtosecond time scale, to realize the online control of the plasmon field oscillation mode (near field spatial distribution) induced by the first pulse and the controlled near field nano processing. Through the research and exploration of this project, it is expected to obtain one laser processing technology which is characteristic of far field control, large area and high efficiency, which has not been reported up to now. The implementation of this project will contribute to the development of the laser micro- and nano-processing.

小于衍射极限特征尺寸纳米结构的制备是目前超快激光加工重要发展方向之一。通过飞秒激光与金属纳米结构作用产生的局域表面等离激元来调控飞秒光场，可以获得低于光学衍射极空间尺度的汇聚，进而实现材料表面超衍射极限纳米尺度结构的制备。本项目提出通过对远场激光参数的调节，实现对近场飞秒光场空间分布的控制。采取双色（800nm+400nm）、双飞秒激光脉冲的研究方案实现近场加工的远场控制与优化：预激光脉冲对表面结构中的电子进行调控，主激光脉冲在预脉冲作用后的飞秒时间尺度内注入，通过对激光脉冲诱导等离激元场振荡模式（近场空间分布）的在线调制实现纳米结构的加工。本项目提出的研究内容在国际上尚未报道，通过本项目的探索和研究，将更深入地理解和掌握双脉冲飞秒激光近场纳米加工的物理机制，有望获得一种在线可控的激光纳米加工技术，对激光微纳加工领域的发展有着重要的意义。

目前器件微小型化是国防、生物、环境、信息、医疗器件等领域的发展趋势，也是对未来先进制造技术的要求。纳米特征尺寸的结构制备技术是实现这些领域发展的重要技术路径，然而对于激光这种定向能汇聚的加工制造方式，超过其自身光学衍射极限实现纳米结构在线性可控加工是一项极具挑战性的工作。本项目经过三年的研究，对项目中首次提出的基于电子调控的近场纳米加工方式进行了理论仿真及实验工作，已较好地完成了项目的研究计划，并取得了一些创新性研究结果。.以二氧化硅球形粒子及基底为研究对象，考虑了首脉冲作用后对粒子及基底的电子动力学影响，建立了双脉冲飞秒激光作用后近场增强分布的超快动力学仿真模型，为参数优化及物理机制分析奠定了基础。通过数值仿真发现，首发脉冲能量和后发脉冲延时都可以对基底表面形成超衍射极限近场分布进行很好的控制和优化。通过实验研究，在低于基底材料损伤阈值的条件下，利用800nm双飞秒激光脉冲在二氧化硅基底就可实现小于200nm直径（使用激光波长理论衍射极限的一半）的纳米孔加工，并成功验证了之前的仿真结果，同时也证明了本项目提出的新型加工方式的可行性。进一步，在金球和硅基底以及聚四氟乙烯小球与硅基底组成的系统也成功地进行了实验研究，获得了类似的结果。这些成果为超衍射极限纳米加工提供了新的技术路径，同时也丰富了飞秒激光加工技术的应用方式。该研究过程中揭示的物理内容也对相关基础研究具有一定的促进作用。.另外，在单脉冲飞秒激光近场纳米加工的研究中，发现二氧化硅粒子因其磁偶极共振模式和前向近场增强特性对更多加工基底具有更广泛的适用性，这一发现对近场纳米加工粒子选择具体一定的指导意义。同时也发现通过优化粒子溶液稳定剂含量及旋涂参数可以产生过量稳定剂的沉积薄膜，影响粒子介电环境，进而实现类蝴蝶新型纳米结构的制备，这一发现为实现更多样性的纳米加工提供了新的启发。