新疆地下水高砷区沉积物胶体对砷固持和迁移过程影响机制研究

High arsenic groundwater in Xinjiang is widely distributed and poses a great threat to the safety of local drinking water and the people's production and life. The sediment colloids have a key effect on the sequestration and mobilization of arsenic in groundwater. This project intends to research arsenic speciation and transformation mechanism on sediment colloids of high arsenic groundwater and acquire interaction mechanism between arsenic and different types of sediment colloids. We will determine physicochemical properties of different sediment colloids and these arsenic content, arsenic speciation by X ray absorption near edge, IR, Raman and other means. Then arsenic adsorption / desorption, oxidation / reduction, precipitation / dissolution experiments and hydrogeochemical reaction calculation, by phreeqc and Geochemist's Workbench software, will be conducted to exploring the interaction between sediment colloids and arsenic. Through this project, we will shed light on the influence mechanism of sediment colloids on arsenic fixd and released behavior in high arsenic groundwater of Xinjiang.

新疆高砷地下水分布广泛，对当地饮用水安全和人民生产生活构成重大威胁。沉积物胶体对地下水中砷的富集和释放行为有关键影响。本项目拟对新疆地下水高砷区沉积物胶体上砷的赋存形态及转化迁移机制进行系统研究，获得不同类型沉积物胶体与砷的相互作用机制。本项目先采集新疆高砷地下水含水层沉积物，根据粒径、组成成份、表面电荷特性，获取不同类型胶体样品，测定不同类型沉积物胶体理化性质及砷含量，使用x射线近边吸收，红外和拉曼光谱等手段确定沉积物胶体砷赋存形态，对不同类型沉积物胶体进行砷的吸附/脱附、氧化/还原、沉淀/溶解实验，利用水文地球化学反应计算软件phreeqc和Geochemist's Workbench等工具，探索沉积物胶体与砷的相互作用机制，最终探明新疆高砷地下水含水层沉积物胶体对砷固持和释放行为的影响因素和调控机制。

新疆是我国大陆地区出现的第一个地方性砷中毒病区。新疆地下水砷污染发生机制及其调控技术具有重要理论和应用价值。沉积物胶体对于地下水砷污染有不可忽视的作用，沉积物胶体与砷的相互作用是砷污染领域重要的研究对象。本项目严格执行研究计划，围绕新疆地下水高砷区沉积物胶体上砷的赋存形态及转化迁移机制科学问题，采集奎屯河流域及周边潜在高砷区沉积物样品并分析其主要成分，制备沉积物中的主要成分材料研究其对砷的吸附性能，系统研究了氧化铁、氧化铝、氧化锰胶体含量、组成、粒径分布和表面电荷等特性对砷吸附过程的影响机制。针对有机质胶体对砷吸附过程的复杂作用，系统考察了低分子量有机酸对沉积物胶体上砷吸附过程的影响，利用红外光谱、Zeta电位分析、三维荧光光谱、X射线光电子能谱分析等手段探讨有机质胶体上不同有机官能团对砷吸附过程的调控机制。研究发现，在奎屯河流域为代表的新疆地下水高砷区，地下水体样品中砷浓度范围为8.73-20.58mg-L-1，沉积物样品中砷浓度范围为9.54-42.66mg-kg-1，而且砷浓度与沉积物中铁、铝、锰含量有较强正相关性。通过XRD半定量分析得知沉积物中的主要矿物包括石英砂、 磷酸铝、氧化钙和针铁矿。通过对比砷在不同无机胶体上的吸附结果，可以发现砷主要吸附在针铁矿上，而且在酸性条件下砷的吸附量更大。PHREEQC模拟实验结果与实测结果相符，表明了砷吸附反应在酸性和中性条件下要优于碱性条件。PHREEQC结果还表明在砷溶液中主要以HAsO42-、H2ASO4-、ASO43-和H3AsO4的形式存在，溶液的酸碱性会导致不同形态的砷浓度发生改变。加入有机酸后砷在针铁矿表面的吸附程度降低。尤其是在最初的1h内有机酸对吸附过程的抑制作用最为明显，在吸附达到平衡后（10h-100h）各有机酸的抑制作用趋于平稳，但仍有一定的抑制作用。吸附量从大到小依次是：空白＞冰乙酸>丁二酸>柠檬酸。从平衡吸附量来看，五种有机酸体系中平衡吸附量分别为9.07、8.80、8.90、9.02和8.81mg·g-1，说明随着羧基数量的增多，砷的吸附量会有所下降。