表面等离激元与单量子系统室温强耦合作用量子调控研究

Strong couplings of light and single quantum systems not only are fundamental issues in quantum optics, but also are great beneficial for exploring advanced quantum devices, quantum precision measurements, quantum computations and quantum communications. At cryogenic temperatures and in ultrahigh vacuums, strong coupling and quantum manipulating between light and single excitons have been explored in various optical microcavities. However, such coupling at room temperature remains a great challenge. In this project, the following studies are proposed highly around the construction of surface plasmonic light field with ultrasmall mode volume, as well as the room-temperature strong coupling between surface plasmons and single quantum systems: 1) exploring the manipulation mechanism and developing experimental methods for the construction and precise control of the surface plasmon mode with ultrasmall volume at the nanometer and even subnanometer scale; 2) realizing the deterministic single-exciton strong coupling with surface plasmons, as well as the corresponding quantum manipulations at room temperature and in ambient conditions; 3) observing the quantum optics phenomena of Lamb shift and quantum tunneling in single-exciton strong coupling processes in plasmonic nanocavities, and revealing the relationships of these quantum effects with the coupling strength. All these studies not only can help us to fully understand the quantum physics processes in strong coupling systems, but also can prompt the development and application of the room-temperature quantum devices based on strong coupling of surface plasmons and single quantum systems.

单量子系统与光场的强耦合作用不仅是量子光学中的一个基本问题，而且在量子器件、量子精密测量、量子计算与量子通讯等方面都有巨大的应用价值。在极低温和高真空条件下，人们已经在多种固态光学微腔中实现了单激子与光子的强耦合作用及量子态调控，而在常温常压下，实现这样的强耦合作用则一直是一个巨大的挑战。本项目拟围绕超小模体积表面等离激元新型调控光场的构建及其与单量子系统室温强耦合作用开展以下研究：1）探索超小模体积表面等离激元光场在纳米/亚纳米尺度上的构建与精确调控方法；2）实现表面等离激元与确定性单激子室温强耦合作用及量子调控；3）观测表面等离激元-单量子体系强耦合过程中Lamb位移和量子隧穿等量子光学效应，并揭示相关效应与强耦合作用间的关联。本项目的研究不仅有助于在单光子水平上更加全面地理解强耦合体系中的量子物理过程，而且为推动基于单量子系统强耦合体系的室温量子器件的开发和应用奠定理论和实验基础。

等离激元由于其超高光子局域、宽阔的调谐带宽以及室温易操控等优点，在光-物质强耦合作用量子调控方面拥有巨大应用潜能。本项目围绕超小模体积等离激元光场构建与精确调控及其与单量子系统的室温强耦合作用开展研究，在常温下实现了等离激元与单辐射子强耦合作用。首先，项目构建了平面波弱光驱动下等离激元-辐射子强耦合作用量子理论模型，揭示了等离激元-辐射子强耦合作用的相对性和多样性问题，详细划分了光-物质耦合作用区域，纠正了人们在研究中将观察到的光谱劈裂直接等价于耦合系统能级Rabi劈裂的错误认识。进一步将该理论模型推广到等离激元模式与多个不同激子态之间的强耦合作用，在实验上成功展示了表面等离激元与三个不同激子态之间的强耦合调控，为多模操控及多量子比特耦合控制提供了参考。其次，在实现等离激元光场纳米尺度构建与精确调控基础上，通过单分子偶联将单个CdSe/ZnS量子点精确连接在金纳米棒端部电场最强的热点位置，最终在室温下实现了单个金属纳米颗粒与确定性单量子点的强耦合作用；同时，项目研究了等离激元-单量子点强耦合系统中量子点形状及等离激元电场的非均匀特性引起的非偶极效应，揭示了等离激元-量子点耦合系统的相互作用可以通过量子点的非偶极效应在弱耦合和强耦合之间灵活调控。此外，项目基于等离激元-光子杂化微腔系统，通过数值计算展示了等离激元-光子杂化微腔中具有极低损耗的广义束缚态的存在，为我们进一步深入研究等离激元-光子杂化微腔系统中光-物质耦合作用规律积累了一定的研究基础。项目在执行过程中取得了部分创新性研究成果，为推动基于单辐射子强耦合作用的室温量子光学器件开发提供了有意义的理论和实验参考。