激光烧蚀分子同位素光谱技术免定标定量方法研究

The development of isotope analysis technique is important in modern scientific research and industrial applications. The newly developed technique, LAMIS (Laser Ablation Molecular Isotopic Spectrometry), has been scientifically proven to be a versatile tool for isotope analysis at atmospheric pressure, without using mass spectrometer. LAMIS utilizes the spectral emissions from isotopologues formed via plasma chemical reaction. .As a novel analytical tool, more specific technique is needed for quantitative analysis. We propose an experimental spectrum fitting procedure with multi-parameters molecular spectra fitting model of isotopologues, which will be capable of precisely measuring isotope abundance without using reference samples. The proposal comprises two main components: 1) investigation of dynamic characteristics of laser induced plasma and formation mechanism of molecules inside laser ablated plasma, which would provide experimental basis for the development of isotope quantitative analysis method; 2) establishing multi-parameters molecular spectra fitting model of isotopologues, with the purpose of implementation of isotopic quantitative analysis via fitting experimental spectrum..This project will significantly promote the progress in developing versatile isotope analyzer, and is highly germane to a broad range of applications in nuclear industry, ecology, radio-chemotherapy and other fields.

开发同位素分析技术对现代科学研究和工业应用具有重要的意义。最新发展的激光烧蚀分子同位素光谱技术（LAMIS）为无需质谱仪和低压、真空环境的同位素分析技术，可在大气环境下通过光学手段实现对样品同位素丰度的直接检测。该技术通过对激光烧蚀等离子体辐射中同位素分子谱的分析反演样品同位素成分。针对LAMIS技术得以应用需要攻克的关键技术—“定量化”检测，本项目拟开发基于多参量分子谱拟合模型拟合实验光谱反演同位素丰度的定量方法，该方法无须标准样品定标。研究内容主要包括：1）激光烧蚀等离子体动态特性与等离子体中分子形成机理研究，为定量分析方法的建立提供实验基础；2）同位素分子光谱拟合模型的建立，旨在将该模型用于实验光谱的拟合以实现同位素定量分析。该研究对LAMIS新型同位素分析仪器的开发具有重要的意义，在核工业、生态学、医学化疗等领域具有重要应用价值。

开发新型同位素分析方法在现代科学研究和核工业及国防领域具有重要意义。LAMIS技术为最新发展的同位素检测技术，可在大气环境下通过全光学手段实现对样品同位素丰度的直接检测，无需质谱仪及相关复杂真空设备。本项目针对LAMIS技术得以应用需要攻克的关键技术“定量化检测”，重点开展了两方面研究：1）激光烧蚀等离子体羽演化特性与等离子体中分子形成动态特征研究；2）LAMIS免定标量化方法建立。. 项目研究工作按计划开展。首先，通过对空气中激光烧蚀等离子体中分子、原子的动态分布特征进行了研究，细致分析了等离子体物质和空气中氧气发生化学反应生成分子的过程。在此基础上，通过采用同位素标记方法，对飞秒激光“光丝”烧蚀条件下分子形成过程及空气中氧气和等离子体物质发生化学反应路径进行了深入的研究，揭示了空气中氧气和等离子体物质反应通道。开发了具有十多个拟合参量的同位素分子光谱拟合及同位素丰度反演软件，利用该软件可实现对氢、碳、氮等多种元素的同位素量化分析，精度优于1%。同时，还建立了包含大量同位素分子光谱的数据库，圆满完成了项目设定的各项任务。作为项目的后续工作，将采用建立的方法对激光烧蚀等离子体中有机物分解、自由基生成过程等基础问题进行深入研究，以期建立新的化学反应诊断方法。. 在项目执行期间，共发表SCI论文5篇，（包含SCI一区2篇，二区2篇），国内外学术会议报告5次（含1次国际会议口头报告、4次国内学术会议口头报告、1个国内学术会议“最佳口头报告”奖，1个国内学术会议“最佳展板”奖），培养硕士研究生4名，学术论文发表的数量和质量都超过了项目研究成果的预期。