强场作用下双原子分子的电子运动及控制

Recently, the investigation of the ultrafast electron process in the molecule has been a hot topic. The electron movement in the intense laser field has not been depicted clearly, and the corresponding manipulation of the electronic dynamic should be further studied. In this work, we theoretically research the effects of the multiple rescattering events on the harmonic emission from diatomic molecule in middle infrared laser pulse. With the wavelet analysis method and semiclassical three-step model, the multiple rescattering events in both homonuclear recombination and heteronuclear recombination will be further discussed. Moreover, the molecule can also be ionized or dissociated in strong field, and the electronic spatial distribution plays a significant role in the control of the chemical reaction. By investigating the law of the electronic spatial distribution, the efficient method to control the electron location will be proposed to provide the theoretical foundation for the manipulation of the ultrafast chemical process. Furthermore, we theoretically investigate electron motion in the atom or molecule by attosecond pump-probe technique. The energy sharing spectrum in two-electron system will be obtained by pumping it with a femtosecond pulse and probing the electron motion by two attosecond pulses with a proper time delay. We will investigate the physical mechanism and the effect of the electron correlation in the nonsequential double ionization. Physical mechanism of ultrafast electronic processes will be revealed and theoretical support will be provided for the experiment.

近年来，关于分子内部电子的超快动力学过程的研究非常热门。目前电子在强激光场下的运动描绘还不清晰，对电子的操控也有待进一步探究。我们将理论研究中红外激光脉冲作用下双原子分子中电子多次回碰对高次谐波发射谱的影响。利用小波变换分析量子路径并借助半经典三步模型，探究电子多次回碰，同核复合及异核复合对谐波发射的影响。强激光场作用下分子还会发生电离或解离，电子的空间分布率对化学反应的操控有重大意义。我们将寻找电子位置分布规律研究控制电子位置的方案，为控制超快化学过程提供理论支持。另外还将理论研究阿秒泵浦探测原子或分子内部超快电子的运动。利用飞秒激光激发处在基态的双电子体系，然后加入有时间延迟的两束阿秒脉冲捕获原子或分子内部电子行为，探测双电离的两个电子能量分享谱，研究双电子原子模型的电子关联效应对非次序双电离产生的影响，从而揭示电子超快过程的物理机制，为实验提供理论支持。

高次谐波发射不仅包含丰富的电子动力学信息，还能为产生阿秒脉冲提供光源，是近年来的热门课题之一。自发现高次谐波发射以来，原子或分子的高次谐波辐射在实验和理论上受到了人们极大的关注。半经典“三步”模型的提出，揭示了原子体系高次谐波发射机制的物理图像，解释了截止位置的规律。然而，由于微观电子具有量子性特点，可能在外激光场作用下经过电离、加速、回到母核附近三个步骤，但并没有跃迁回基态辐射出高次谐波，而是在外激光场作用下继续运动，发生第二次或者第三次回碰过程。另外，对于双原子分子体系，电子在空间上回复到哪个核对高次谐波辐射谱的空间分布的影响也是有待进一步探究的问题。本项目对此展开了以下研究：（1）探究了电子回碰到特定母核而辐射高次谐波空间分布的规律。（2）探究了利用高次谐波发射谱获得孤立阿秒脉冲的方案。（3）考察了电子多次回碰对高次谐波辐射的影响，探究了谐波辐射的物理机理。（4）利用泵浦-探测对双原子分子体系电子动力学过程进行操控。. 目前研究取得了系列的研究成果，主要有以下四点：（1）探究了氢分子离子模型中电子回复到哪个母核对谐波谱的影响，得到了电子位置分布与产生的谐波空间分布的关系。（2）通过调控电子位置分布，操控高次谐波发射源自特定的母核来减弱高次谐波的干涉，获得了孤立的阿秒脉冲。（3）得到了原子体系（氦原子）和分子体系（氢分子离子体系）多次回碰产生的高次谐波截止规律，给出了调控多次回碰过程、减弱周期内干涉效应的方案。（4）利用泵浦-探测方案研究了氚分子离子模型.高次谐波产生过程中的激发态动力学，揭示电子运动的物理机制，发现谐波的极小值的位置对核运动非常敏感，因此可以通过极小值来描绘电子及核的运动。. 以上研究对双原子分子体系的谐波辐射机理及应用方面有重要的理论参考价值。截止目前，本项目发表SCI论文8 篇，培养硕士研究生两名，参加国际阿秒会议1次，参加国内学术会议11次。