多孔颗粒含液流化床中液体多尺度迁移行为的关联机制研究

Spray impregnation in fluidized bed is an effective method for the catalyst preparation with controllable loading depth of active components. Its nature is liquid-containing fluidization of porous particles. The main challenge of this technique is how to adjust the liquid migration in bed and in the pores of porous particles synchronously. This project conducts the research on the coupling mechanisms of the multi-scale liquid migration behaviors in the liquid-containing fluidized bed of porous particles. Based on the fluorescence liquid drop tracing and pore network simulations, the effects of coupling permeation and evaporation of liquid in the complex pore structures on the accumulation and permeation of liquid is studied. Then, the approach of attractor comparison is adopted to analyze the in-bed pressure fluctuation to reveal the influences of liquid accumulation and fluidization number on the migration patterns of liquid. Based on this, the adjustable range of operational parameters that maintains the free-migration pattern is determined. The iron tracing method is further applied to monitor the multi-scale migration behaviors of liquid. Moreover, the coupling mechanisms between the liquid migration behaviors on the macro- and micro-scales are explored by investigating the bubble properties, particle flow pattern and temperature field. This project is expected to contribute to the development and improvement of the spray impregnation in fluidized bed.

以多孔颗粒含液流态化为核心的流化床喷雾浸渍制备催化剂技术能有效弥补传统的溶液浸渍法活性组分负载深度不可控的缺点，具有较好的应用前景。该技术亟需解决的关键问题是如何同步调控液体在床内和颗粒孔隙中的迁移特性，以实现活性组分宏观均匀分布、微观负载深度可控的目标。本项目基于尺度关联思想研究液体在多孔颗粒含液流化床中的多尺度迁移行为。首先结合荧光液滴示踪与孔隙网络数值模拟，研究液体在复杂孔隙结构内的渗透-蒸发耦合关系对颗粒表面积液行为和液体渗透特性的影响机制；然后基于吸引子比较法分析床内压力脉动信号，探明颗粒表面积液和流化数对床内液体迁移状态的影响规律，确定维持液体自由迁移的参数调节范围。进一步，借助铁元素示踪法监控液体的微观与宏观迁移行为，并通过探索气泡、颗粒流动和温度场等宏观流化现象的变化规律揭示液体多尺度迁移行为的关联耦合机制，为流化床喷雾浸渍技术的发展和完善提供理论支撑。

以多孔颗粒含液流态化为核心的流化床喷雾浸渍制备催化剂技术能有效弥补传统的溶液浸渍法活性组分负载深度不可控的缺点，具有较好的应用前景。该技术亟需解决的关键问题是如何同步调控液体在床内和颗粒孔隙中的分布特性，实现活性组分宏观均匀分布、微观负载深度可控的目标。本项目基于尺度关联思想研究液体在多孔颗粒含液流化床中的多尺度迁移行为的关联机制。. （1）微观层面上，提出基于图像处理技术的三维旋转重构方法获得液滴的三维形态，进而追踪液体的微观迁移行为。研究发现，颗粒分离速度越高，液桥延展长度越大，液桥破裂点逐渐向液膜表面移动。颗粒捕获的液体量随颗粒速度的上升逐渐增加。液桥在动态演变过程中的失稳收缩与动态延展呈竞争关系。. （2）宏观层面上，结合X射线层析成像与压力信号分析技术研究了颗粒间作用力对流化形态转变的影响机制，建立了流化失效的预警方法。提出以床层膨胀高度作为判别液体迁移型式的判据，将液体迁移型式划分为自由液体型和聚团液体型，探索了不同操作参数对二者边界的影响规律，建立边界条件预测函数。提出了利用床层电导率重构液体空间分布的方法，发现液体的宏观迁移与颗粒团聚-解聚特性息息相关。颗粒粒径、液体张力以及液体粘度等操作参数通过影响气泡的尺寸以及聚团的强度来控制自由液体迁移的速度以及液体最终分布的均匀程度。. （3）结合上述研究成果，探索了液体在多孔颗粒流化床内向颗粒孔隙内部的浸渍深度、浸渍均匀程度与操作参数的关联关系，成功实现了液体的均匀浅表浸渍。利用该技术，制备了一批浅表负载的钾基负载型CO2固体吸附剂，获得了较传统吸附剂更为优异的吸附速率和吸附量。. 本项目揭示了液体在多孔颗粒含液流化床内的多尺度迁移机制，建立了液体迁移行为的调控方案。基于相关研究成果，制备了具有新型结构的CO2固体吸附剂，突破了传统制备方法利用率低、脱碳能耗高、速率慢的技术瓶颈。