超微电极表面复合纳米界面构建及其用于生物分析研究

Ultramicroelectrode plays an important role in bioanalytical chemistry, and continuous improvement of electrode performance including sensitivity, selectivity, fouling resistibility and stability is an important research subject for a long time. In this project, we plan to develop novel nanoparticle composite interfaces through controllable modification by graphene, nano-Au particles and titanium dioxide nanoparticles. The morphology, microstructure and electrochemical properties of the nanoparticle composite interfaces are going to be evaluated by relevant advanced material analysis methods and electrochemical techniques. The synergistic catalysis effect of the nanomaterials of the composite interfaces will be investigated in detail to understand the relationship between microstructure and electroanalytical performance of the composite interfaces. Electrochemical behaviors of some important biological molecules, such as serotonin, dopamine, and NADH, on the composite interfaces will be examined. The composite interfaces will be applied to rapid determination of the serotonin concentration variation in the rat brain before and after intragastric administration by microchip electrophoresis with amperometric detection. The execution of this project will provide a set of systematic theory and method for early disease diagnosis and drug screening. The results are of great importance in theory and application for electrochemistry and bioanalytical chemistry. The development of ultramicroelectrodes with high sensitivity, selectivity and fouling resistibility will be helpful to monitor the concentration of important biomolecules in body fluids under different pathophysiological state.

超微电极电化学方法在生命分析化学中发挥着重要作用，而电极灵敏度、选择性、抗污染能力以及稳定性等性能的不断提高是长期以来的重要研究课题。本项目拟选取催化性能优良的石墨烯、纳米金、纳米二氧化钛等材料，通过选择不同的修饰体系及方法，在碳纤维超微电极表面可控构建新型复合纳米界面。运用多种手段研究修饰电极的微观结构及电化学行为，考察复合纳米材料的协同光催化、电催化作用对电极灵敏度与抗污染能力的影响，揭示电极修饰材料的微观结构与修饰电极传感性能之间的关系。通过对五羟色胺、多巴胺、NADH等生物分子的电化学检测，筛选性能优良的修饰电极组装芯片毛细管电泳安培检测系统，应用于川芎给药的大鼠脑内神经递质五羟色胺浓度变化的快速测定。该项目的实施将为设计和发展电化学性能优异的超微传感器，研究病理生理状态下体内重要生物分子的浓度变化，进行疾病早期诊断及药物筛选提供研究基础和理论依据，具有重要的科学意义和应用价值。

超微电极电化学方法在生命分析化学中发挥着重要作用，而电极灵敏度、选择性、抗污染能力以及稳定性等性能的不断提高是长期以来的重要研究课题。本项目选取催化性能优良的碳纳米管、石墨烯、纳米金等材料，通过选择不同的修饰体系及方法，在碳纤维超微电极表面可控构建新型复合纳米界面。研究修饰电极的微观结构及电化学行为，考察纳米修饰材料的对电极灵敏度与抗污染能力的影响，揭示电极修饰材料的微观结构与修饰电极传感性能之间的关系。通过对五羟色胺、多巴胺、NADH等生物分子的电化学检测，筛选性能优良的修饰电极组装芯片毛细管电泳安培检测系统，应用于川芎给药的大鼠体内神经递质五羟色胺浓度变化的快速测定。该项目的实施将为设计和发展电化学性能优异的超微传感器，研究病理生理状态下体内重要生物分子的浓度变化，进行疾病早期诊断及药物筛选提供研究基础和理论依据，具有重要的科学意义和应用价值。实验结果如下：一，芯片毛细管电泳电化学系统的组装。以碳纤维纳米电极为工作电极，自行组装了微流控芯片安培柱末检测系统，设计了一种微流控芯片电泳单细胞进样和溶膜的控制方式，分析了单个PC12细胞中多巴胺含量。二，碳纤维超微电极的抗污染能力研究。研制了单壁碳纳米管修饰的碳纤维微电极，结果表明，单壁碳纳米管对五羟色胺造成的电极污染有显著的减轻，修饰后的电极对五羟色胺的检出限从1.2×10-7 mol/L提高到6.8×10-8 mol/L (S/N=3)。以修饰电极为检测器组装芯片毛细管电泳系统并成功分离测定了大鼠血清中神经递质五羟色胺。三，中药川芎及其水提物对大鼠血清五羟色胺含量的影响研究。采用碳纳米管修饰的碳纤维纳米电极自组装置毛细管电泳系统，对受试的4组抑郁症模型大鼠分别给氟西汀混悬液（A组）、川芎生粉混悬液（B组）、川芎水提物（C组）、生理盐水（D组），连续给药2周，检测其血清五羟色胺含量变化。结果显示，给氟西汀混悬液、川芎水提物的2组大鼠血清内五羟色胺含量明显下降， t检验分析结果显示：t（A组）、t（C组）>t0.01,5，给药前后血清五羟色胺含量存在显著性差异；给川芎生粉、生理盐水的2组大鼠血清内五羟色胺含量无明显变化趋势，t检验分析显示：t（B组）、t（D组）<t0.01,5。实验结果表明川芎水提物在对大鼠血清五羟色胺含量的影响方面与抗抑郁临床一线用药氟西汀有类似的效果。